​武汉大学今日ACS Nano：氮掺杂石墨烯纳米气泡负载贵金属原子，仿生叶片光催化还原CO2！

论文信息

第一作者：Shuailong Guo

通讯作者：Haoqing Jiang、Gary J. Cheng

通讯单位：武汉大学、普渡大学

DOI:10.1021/acsnano.1c04597

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近年来，通过太阳光照射将CO₂还原为高附加值的化学品以解决温室效应问题，引起科研人员的广泛关注。与无机金属氧化物颗粒相比，石墨烯等碳质材料具有优异的光吸收性能；然而，由于石墨烯材料在调控带隙和优化电子-空穴分离方面仍然存在诸多挑战，因此其在光催化CO₂还原过程中通常表现出较低的活性与选择性。

图1. 天然叶片结构仿生原型与石墨烯纳米气泡负载贵金属光催化CO₂还原示意图。

文章要点1：在本文中，受天然植物叶片中精妙结构设计的启发，作者成功制备出一种有序堆叠的石墨烯纳米气泡阵列，并通过氮掺杂配位贵金属原子，从而模拟植物叶片中的自然光还原过程。

文章要点2：研究发现，所制备出的石墨烯超材料不仅可以模仿叶片细胞的光学结构，从而有效地散射和吸收光；还可以像植物中的叶绿素一样，通过氮配位金属原子位点驱动CO₂还原。其中，氮掺杂石墨烯的带隙可通过在掺杂位点处采用不同的贵金属原子取代来精确地调控。在石墨烯超材料中掺杂位点配位的贵金属原子不仅有效扩大光吸收体积，而且可以最大限度地提高贵金属利用率。

文章要点3：测试表明，与Au原子配位的仿生光学叶片超材料表现出高达11.14 mmol g_cat^–1 h^–1的CO产率，选择性高达95%，是迄今报导中碳基和金属基催化剂中最好的性能之一。更重要的是，该催化剂即便在低温下也能保持高性能，充分说明这种仿生催化剂可在极地地区减少温室气体排放的潜在应用。

图2. 所制备出材料的微观形貌表征。

图3. 所制备出材料的理化性质表征。

图4. 同步辐射X射线吸收光谱表征。

图5. 光电特性与原位FTIR表征。

图6. 不同催化体系中的光驱动CO₂还原性能。

图7. 在低温下的光催化CO₂还原性能测试。

图8. 密度泛函理论计算反应自由能、态密度及吸附构型。

参考文献

Shuailong Guo, Chunpeng Song, Feng Liu, Debin Zeng, Hao Yuan, Xingtao Liu, Haoqing Jiang, Gary J. Cheng. Bionic Optical Leaf for Photoreduction of CO₂ from Noble Metal Atom Mediated Graphene Nanobubble Arrays. ACS Nano. 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c04597.