越南河内国家大学Do Phuc Quan课题组–铜纳米粒子装饰聚多巴胺/石墨烯薄膜作为催化剂在增强尿酸感应中的作用

在这项工作中,提出了高度灵敏、选择性和可重复的电化学UA传感器,使用石墨烯 (Gr) 片、Cu(II)-聚多巴胺 (PDA) 复合物和Cu纳米颗粒(表示为CuNPs/Cu(II)-PDA/Gr)。特别是,进行了几何、频率、非共价、扩展紧密结合 (GFN2-xTB) 和密度泛函理论 (DFT) 研究,以提供对反应/催化位点、CuNPs/Cu(II)-PDA/Gr的相互作用和结构的合理解释。对传感界面中每个单独组件的关键作用进行了深入讨论,并与理论量子计算密切相关。据我们所知,这是第一项研究报告不仅如此简单但性能最佳的电化学UA传感器设计(宽线性范围、低检测限、出色的选择性、重现性),而且还报告了GFN2-xTB、DFT量子计算的应用在阐明每个组件以及整个传感器的工作原理。

尿酸(2,6,8-Trihydroxypurine,UA)是人体嘌呤代谢的终产物。在健康男性中,尿液中UA的正常水平在mM范围内,而在血清中则在µM范围内。到目前为止,已经开发了许多用于UA测定的电化学传感器,但干扰物质如抗坏血酸 (AA) 和多巴胺 (DA) 由于它们相似的电活性特性而极大地影响了UA氧化。在这项工作中,提出了高度灵敏、选择性和可重复的电化学UA传感器,使用石墨烯 (Gr) 片、Cu(II)-聚多巴胺 (PDA) 复合物和Cu纳米颗粒(表示为CuNPs/Cu(II)-PDA/Gr)。特别是,进行了几何、频率、非共价、扩展紧密结合 (GFN2-xTB) 和密度泛函理论 (DFT) 研究,以提供对反应/催化位点、CuNPs/Cu(II)-PDA/Gr的相互作用和结构的合理解释。对传感界面中每个单独组件的关键作用进行了深入讨论,并与理论量子计算密切相关。据我们所知,这是第一项研究报告不仅如此简单但性能最佳的电化学UA传感器设计(宽线性范围、低检测限、出色的选择性、重现性),而且还报告了GFN2-xTB、DFT量子计算的应用在阐明每个组件以及整个传感器的工作原理。

越南河内国家大学Do Phuc Quan课题组--铜纳米粒子装饰聚多巴胺/石墨烯薄膜作为催化剂在增强尿酸感应中的作用

Figure 1. GCE电极上CuNPs/Cu(II)-PDA/Gr传感界面的制备过程。

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Figure 2. Cu(II)-PDA/Gr (A,B) 和CuNPs/Cu(II)-PDA/Gr (C,D) 的SEM图像和EDS光谱。

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Figure 3. 在 CuNPs/Cu(II)-PDA/Gr 电极上,具有不同扫描速率的UA的CV。插图:阳极峰值电流与扫描速率的平方根的关系图。

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Figure 4. CuNPs/Cu(II)-PDA/Gr电极与1000倍过量有机物 (A) 和500倍过量无机干扰物 (B) 的选择性。

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Figure 5. 传感器在七次连续测量中的再现性。

相关研究成果于2021年由越南河内国家大学Do Phuc Quan课题组,发表在Journal of Electroanalytical Chemistry(https://doi.org/10.1016/j.jelechem.2021.115322)上。原文:The role of copper nanoparticles decorating polydopamine/graphene film as catalyst in the enhancement of uric acid sensing。

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