清华大学朱永法课题组–石墨烯层封装 α-MnO2 纳米纤维调整表面电子结构用于有效分解臭氧

为了解决这些问题,这里开发了一种分级结构,即石墨烯封装的α-二氧化锰纳米纤维。优化后的催化剂在相对湿度为20%的条件下,臭氧转化效率稳定在80%以上,100小时内稳定性良好。即使相对湿度增加到50%,臭氧转化率也达到70%,远远超过纯α-二氧化锰纳米纤维的性能。

开发用于臭氧分解的锰基材料时,遇到的主要挑战有稳定性差和水失活效应等。为了解决这些问题,这里开发了一种分级结构,即石墨烯封装的α-二氧化锰纳米纤维。优化后的催化剂在相对湿度为20%的条件下,臭氧转化效率稳定在80%以上,100小时内稳定性良好。即使相对湿度增加到50%,臭氧转化率也达到70%,远远超过纯α-二氧化锰纳米纤维的性能。这里,表面的石墨碳通过从内部不饱和锰原子中捕获电子而被活化。优异的稳定性源于适度的局部功函数,它优化了臭氧分子吸附和中间氧物种解吸时的反应势垒。疏水的石墨烯壳阻碍了水蒸气的化学吸附,从而增强了其耐水性。该工作为催化剂设计提供了重要的见解,并将促进锰基催化剂在臭氧分解中的实际应用。

清华大学朱永法课题组--石墨烯层封装 α-MnO2 纳米纤维调整表面电子结构用于有效分解臭氧

Figure 1. 三维分级MnO2@GR的合成路线和模型示意图。该三位分级结构是通过硫酸锰的络合、高锰酸钾的氧化、MnO2在水热条件下的晶体生长和1D核壳纳米纤维的自组装过程合成的。

清华大学朱永法课题组--石墨烯层封装 α-MnO2 纳米纤维调整表面电子结构用于有效分解臭氧

Figure 2. 三维分级的MnO2@GR的形貌。.包括SEM图,TEM图,MnO2@GR纳米纤维示意图,HAADF-STEM图和相应的EDX线性扫描,以及元素分布。

清华大学朱永法课题组--石墨烯层封装 α-MnO2 纳米纤维调整表面电子结构用于有效分解臭氧

Figure 3.三维分级的MnO2@GR的结构分析。包括XRD图, Raman谱和XPS光谱,以及在0.1M Bu4NPF6电解质中的CV曲线。

清华大学朱永法课题组--石墨烯层封装 α-MnO2 纳米纤维调整表面电子结构用于有效分解臭氧

Figure 4.三维分级的MnO2@GR的高效臭氧转化。a.不同样品的臭氧转化率比较。b .α- MnO2和7.50% MnO2@GR在50%相对湿度下的臭氧转化及其再生性能。c.在交替相对湿度下,7.50% MnO2@GR的臭氧转化。在50%相对湿度下负载催化剂的臭氧转化。插图:不锈钢网上涂有7.50% MnO2的照片。实验条件:0.1 g催化剂。

该研究工作由清华大学朱永法课题组于2021年发表在NATURE COMMUNICATIONS期刊上。原文:Encapsulate α-MnO2nanofiber within graphene layer to tune surface electronic structure for efficient ozone decomposition。

朱永法, 理学博士,教授,博士生导师

1964年11月23日出生于中国, 江苏省江阴市。国家自然科学基金委杰出青年基金获得者以及教育部跨世纪优秀人才资助计划获得者。

联系方法:

北京100084 清华大学化学系朱永法教授

电话010-62787601; 传真010-62787601;

Email:zhuyf@mail.tsinghua.edu.cn

网页:http://166.111.28.118/myweb

1981年考入南京大学,化学系。专业为物理化学,研究方向为合成氨中温变换催化剂的吸附性能。1985年从南京大学毕业,获得理学学士学位,并于同年考入北京大学,化学系攻读硕士学位。就读于桂琳琳教授和唐有祺教授,专业为物理化学,研究方向为加氢脱氮催化剂的固体表面化学。1988年研究生毕业,获得硕士学位。同年进入清华大学,化学系工作并攻读博士学位。就读于曹立礼和宋心琦教授。研究方向为固体薄膜材料的表面与界面扩散反应的研究,于1995年获得理学博士学位。

从1995年10月到1997年3月,获得日本政府奖学金,在爱媛大学化学系从事博士后研究工作。就读于河野博之 (Hiroyuki Kawano)教授,主要从事固体表面卤化物的离子TPD研究。1997年3月回国后,在清华大学化学系继续从事光催化、环境催化、表面化学以及环境化学研究。

《化学学报》顾问编委,“Research on Chemical Intermediates”和《物理化学学报》编委,中国环境科学学会大气分会理事,中国微束分析标准化技术委员会委员,国家计量认证高校组评审组长,ISO/TC201表面分析国际标准委员会委员,中国机械工程学会理化检验分会委员;全国环境化学计量技术委员会委员。福建省光催化重点实验室学术委员,环境污染控制与同位素应用技术广州市重点培育实验室学术委员会委员。

(1) 光催化材料及其在环境净化和CO2资源化应用研究

通过探索纳米结构复合氧化物光催化新材料提高光催化活性以及拓展可见光的响应范围。通过表面杂化作用,提高光催化剂的活性以及耐光腐蚀性能,同时产生可见光活性。探索表面缺陷对光催化活性提高以及产生可见光活性的内在规律。利用光催化材料对室内空气中有机物的污染和微生物污染进行净化研究。探索光催化材料在光解水制氢以及CO2光还原资源化方面的规律和机制。

(2) 吸附-催化燃烧工业废气的净化研究

探索非贵金属催化燃烧催化剂,通过纳米结构的控制合成,提高其低温活性以及稳定性。并利用吸附作用和催化燃烧的联用技术,解决工业废气的净化难题。

(3) 室内空气的净化研究

利用高活性光催化材料,通过在各种基材上形成多孔膜,提高光催化的净化性能,开展了室内空气净化的研究。探索多孔和单层g-C3N4的可控合成,通过与半导体光催化剂的杂化,探索提高可见光活性的新途径,并应用于室内自然光下的空气净化研究。

1、“光催化污染控制过程中提高能量效率的方法和原理”获国家自然科学奖二等奖,2011,排名第2;

2、“光催化污染控制过程中提高能量效率的方法和原理”获教育部自然科学奖一等奖,2010,排名第2

3、“TiO2介孔薄膜光催化剂及其环境净化用”获教育部自然科学奖二等奖,2007,排名第1

4、“应用纳米技术有效降低卷烟烟气中有害物质含量的研究”获中国烟草总公司科技进步奖二等奖,2010,排名第2;

5、“纳米异质薄膜的界面化学状态研究”获教育部科学技术进步奖(基础类)二等奖,1999,排名第2

6、“加氢精制催化剂载体效应的研究”获国家教委科技进步奖甲类三等奖,1994,排名第4

承担了国家973项目、863项目、国家自然科学基金杰出青年基金、仪器专项、重点和面上等科研项目。同时还与国内外的企业合作开展应用方面的研究。如P&G宝洁公司、GE公司、西门子公司、三菱重工等。已经发表SCI收录论文230余篇,其中ESI收录的Top-paper5篇,Hot-paper 1篇。论文总引用达到5000余次;发表论文的H因子为39。申请国家发明专利17相,获得授权12项。出版专著两部:《纳米材料的分析表征和测试》和《材料分析化学》。

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