大连化物所类芬顿反应催化研究获进展

该研究组在提出“共聚物-共形貌”纳米结构材料形貌可控合成理念(Nanoscale 2016, 8, 2333-2342)的基础上,利用拓扑转变方法,又成功实现了一系列特定形貌MnyFe1-y[Co(CN)6]0.67•nH2O普鲁士蓝类似物MOFs材料向石墨烯包裹过渡金属氮化物(FexMn6-xCo4-N@C)的转变,并对TMNs@C催化活化PMS进行类芬顿反应降解双酚A的性能开展了深入研究。

近日,中国科学院大连化学物理研究所穆斯堡尔谱技术研究组(DNL2005)王军虎研究团队在类芬顿反应催化研究中取得新进展,相关研究成果发表在ACS Nano(DOI:10.1021/acsnano.6b07522)上。

过硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS/peroxydisulfate, PDS)作为氧化剂的类芬顿反应自2003年被D.D. Dionysiou研究团队报道后,受到广泛关注。各类过渡金属基材料(氧化物、MOFs、双金属、碳化物)作为类芬顿反应催化剂活化PMS被广泛应用,但过渡金属氮化物(TMN)激活PMS的研究较少报道。

基于穆谱对类芬顿反应机理的深入研究(Catal. Sci. Technol. 2015, 5, 504-514; Appl. Catal. B2016, 179, 196-205; Catal. Commun. 2016, 77, 32-36)和对上述各类高效类芬顿反应催化剂的合理设计和探索(Appl. Catal. B 2016, 181, 788-799; Catal. Sci. Technol. 2016, 6, 7486-7494),该研究组在提出“共聚物-共形貌”纳米结构材料形貌可控合成理念(Nanoscale 2016, 8, 2333-2342)的基础上,利用拓扑转变方法,又成功实现了一系列特定形貌MnyFe1-y[Co(CN)6]0.67•nH2O普鲁士蓝类似物MOFs材料向石墨烯包裹过渡金属氮化物(FexMn6-xCo4-N@C)的转变,并对TMNs@C催化活化PMS进行类芬顿反应降解双酚A的性能开展了深入研究。

在澳大利亚埃迪斯科文大学(Edith Cowan University)教授孙红旗的建议下,该研究组通过光谱学研究,并与广东工业大学“青年千人计划”入选者敖志敏在理论计算上合作,发现PMS与Mn4N间较低的吸附能和更快的电子转移速率是其卓越催化性能的主要原因。相关研究成果将为TMNs类材料的可控合成、高效类芬顿反应催化剂的开发及其机理和构效关系的认识提供新思路。

上述研究工作得到了国家自然科学基金委员会和中科院国际访问学者计划项目的资助。

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