对于锂离子电池报废的三元正极材料，采用传统的回收方法难以对镍、钴和锰进行分离和提纯。本文，宁波大学苗鹤 教授团队在《ChemSusChem》发表题为”A Superior Trifunctional Electrocatalyst of Ni–Mn–Co Sulfide Anchored on Nitrogen-Doped Graphene Derived From Spent Lithium-Ion Batteries”的论文，研究提出了一种简便的方法，不仅能够高效提取锂（94.1%），而且在无需分离镍/钴/锰的情况下，将大部分镍/钴/锰（>91%）转化为锰掺杂的CoNi₂S₄（Mn-CoNi₂S₄）。
此外，该方法还将氧化石墨烯（GO）转化为氮掺杂石墨烯（NG），后者作为 Mn-CoNi₂S₄ 的载体。制备得到的 Mn-CoNi₂S₄/NG 可被重新用作甲醇氧化反应（MOR）、氧气演化反应（OER）和氧还原反应（ORR）的有效催化剂。在10 mA cm⁻²的电流密度下，Mn-CoNi₂S₄/NG的ORR半波电位为0.788 V，OER电位为1.475 V；而在100 mA cm⁻²的电流密度下，MOR电位仅为1.395 V。采用Mn-CoNi₂S₄/NG作为阴极的锌空气电池（ZABs）表现出高功率密度、优异的可逆性和循环稳定性。此外，用MOR替代OER可制备甲醇辅助型锌空气电池，其能源效率和循环稳定性更佳。本研究提供了一种从报废锂离子电池中有效回收贵金属用于电催化的新方法。
图1、(a) Schematic illustration of the synthesis of Mn-CoNi2S4/NG. (b) X-ray diffraction (XRD) patterns of LNMCO, Mn-CoNi2S4 and Mn-CoNi2S4/NG. (c) Scanning electron microscopy (SEM) images of Mn-CoNi2S4 and Mn-CoNi2S4/NG.
本研究提出了一种简便的一步法水热法，可将废锂离子电池（LIBs）中的报废三元正极材料转化为氮掺杂的石墨烯支撑型硫化镍-钴-锰（Mn-CoNi2S4/NG）。该方法不仅实现了高效的锂浸出（94.1%）并成功将氮掺入石墨烯，还将废旧正极材料中的大部分 Ni/Co/Mn（>91%）转化为锰掺杂的 CoNi₂S₄。所得的Mn-CoNi₂S₄/NG对ORR、OER和MOR表现出优异的电催化活性，其E₁/₂、E_j＝10和E_j＝100的值分别达到0.788、1.475和1.39 V。基于 Mn-CoNi₂S₄/NG 的水基和固态 ZAB 均表现出优异的可逆性和循环稳定性，其峰值功率密度分别达到 303.3 和 157.9 mW cm−2。与采用相同催化剂制备的传统ZAB相比，采用Mn-CoNi₂S₄/NG的甲醇辅助ZAB表现出更好的循环稳定性和更高的能量效率：在100 mA cm⁻²下充放电电压差为107 mV，能量效率为67%，且循环工作时间长达600 h。
文献：https://doi.org/10.1002/cssc.71158
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