柔性超级电容器凭借其高功率密度、长循环寿命与良好的弯折稳定性，在可穿戴与便携电子设备中展现出巨大潜力。然而，传统碳基薄膜电极往往面临”高导电”与”高机械强度”难以兼得、且大面积高质量活性载量制备成本偏高的挑战。因此，开发兼具机械强韧与高导电的柔性电极基材具有重要意义。基于此，本文，威斯康星大学麦迪逊分校 Sundaram Gunasekaran 团队在《ACS Omega》发表名为”Mechanically Robust and Highly Conductive Cellulose Nanopaper Electrodes Enabled by Polyaniline-Graphene Hybrid Networks for Flexible Supercapacitors”的论文，研究通过整合具有氧化还原活性的聚苯胺（PANI）、导电的局部氧化石墨烯（po-Gr）以及机械性能优异的纤维素纳米纤维（CNFs），开发了一种分级结构的聚苯胺/局部氧化石墨烯/纤维素纳米纸（PANI/po-Gr/CNP）电极。
首先通过原位聚合制备了PANI包覆的CNFs，随后将po-Gr纳米片掺入其中。我们将所得的混合悬浮液进行真空过滤和干燥，制备出自支撑式PANI/po-Gr/CNP电极。与不含po-Gr的PANI/CNP电极相比，优化后的PANI/po-Gr/CNP电极在保持相当拉伸强度（约42 MPa）的同时，其电导率从0.16提高到1.85 S·cm⁻¹。在三电极配置下，该优化电极在 5 mV·s–1 扫描速率下展现出 2.74 F·cm–2 的面电容，对应的体积电容和质量电容分别为 342.5 F cm–3 和 572.7 F·g–1（基于 PANI 与 po-Gr 的总质量）。组装后的对称超级电容器展现出 58.08 μWh·cm⁻² 的面能量密度和 7.26 mWh·cm⁻³ 的体积能量密度，且在经历 10,000 次充放电循环后仍保留了 81.0% 的初始电容。这些结果表明，将碳纳米纤维（CNFs）、PANI和po-Gr结合起来，可以制备出一种机械强度、电导率和电化学性能之间平衡良好的自支撑电极，为柔性、可穿戴超级电容器提供了一个极具前景的平台。
Scheme 1.Schematic Diagram of the Preparation Process of PANI/Po-Gr/CNP
总而言之，通过整合碳纳米纤维（CNFs）、聚苯胺（PANI）和po-Gr，成功制备了一种柔性且自支撑的PANI/po-Gr/CNP复合电极。碳纳米纤维提供了机械强度高且柔韧的骨架，均匀分布的PANI涂层提供了丰富的氧化还原活性位点，而po-Gr纳米片则在整个电极中建立了高效的电子传输通路。通过系统优化PANI和po-Gr的含量，实现了机械强度、电导率和电化学性能之间的优异平衡。所得电极在 5 mV·s–1 时展现出 2.74 F·cm–2 的高面电容，其质量电容基于电极干重总质量为 345.2 F·g–1，基于 PANI 和 po-Gr 总质量为 572.7 F·g–1。经过 10,000 次充放电循环后，该电极仍保留了 86.5% 的初始电容，展现出卓越的长期循环稳定性。当组装成对称型超级电容器时，该器件在具备良好电化学循环稳定性的同时，还实现了高面能量、体积能量和质量能量存储性能。此外，组装好的器件可轻松进行串联和并联连接，以定制输出电压和电容。这种分级PANI/po-Gr/CNP结构为同时提升电子传输、离子可及性和结构稳定性提供了一种有效策略，为柔性及可穿戴储能器件提供了极具前景的平台。
文献：https://doi.org/10.1021/acsomega.6c10164
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