Applied Physics Reviews：原位低温铜吸附原子沉积揭示石墨烯中的巨 Rashba 分裂

研究背景

石墨烯的本征自旋轨道耦合极弱，电子自旋难以操控，这是它走向自旋电子学器件的核心瓶颈。理论预言，在石墨烯表面吸附重金属原子可显著增强自旋轨道耦合，诱导巨 Rashba 分裂，甚至实现量子反常霍尔效应；但实验上吸附原子极易扩散、团簇，界面状态不明确，吸附原子增强自旋轨道耦合的理论与实验长期存在分歧。如何在原子尺度可控地构筑吸附原子与石墨烯的界面、并直接测到自旋分裂，是亟待解决的问题。为此需要一套能在同一界面上同时给出输运与能带信息的实验方案。

成果简介

谢里夫理工大学 Ali Khademi 团队与圣彼得堡国立大学合作，把样品冷却到约 10 K 后原位沉积铜吸附原子：低温冻结了表面扩散，铜在 0.5 ML 以下保持原子级分散，升温至室温则形成团簇；扫描隧道显微镜、低能电子衍射与光电子能谱同步确认了界面形貌与化学状态。团队在剥离石墨烯背栅器件与碳化硅外延石墨烯两套样品上开展多模态测量。背栅器件的磁输运显示，沉积铜后石墨烯被电子掺杂，弱局域化磁电导的低场曲率明显受抑、退相位速率大幅提升，并出现磁性迹象；拟合得到覆盖度 0.1–0.2 ML 时 Rashba 强度约 1–2 meV。角分辨光电子能谱显示，狄拉克点随覆盖度向高结合能移动，覆盖度达 0.12 ML 时饱和、位移约 110 meV，对应电荷转移效率 0.14；Γ 点附近还出现源于铜吸附原子的平坦带，并与石墨烯 π 态杂化。自旋分辨光电子能谱在 0.5 ML 时直接测得下狄拉克锥约 50 meV、上狄拉克锥约 8 meV 的分裂。密度泛函计算表明，分裂大小强烈依赖铜原子的吸附位点，0.5 ML 时计算值在 10–50 meV 之间，与实验吻合，直接证实了石墨烯中的巨 Rashba 分裂。

图注说明

图1 铜沉积对石墨烯输运的影响。(a) 不同铜覆盖度下电阻随背栅电压的变化：电阻峰随沉积向正栅压方向移动，显示铜吸附原子对石墨烯的电子掺杂。(b) 零场电导与载流子浓度增量随覆盖度的变化，掺杂在低覆盖度下迅速饱和。

图2 铜沉积对磁电导的影响。(a)(b) 宽、窄两个磁场窗口内测得的磁电导及弱局域化理论拟合：沉积铜后低场区曲率明显受抑，表明退相位速率显著增强。(c) 扩散常数随铜沉积迅速下降。

图6 光电子能谱随铜覆盖度的演化。上两排为 K 点附近的能带：狄拉克点随覆盖度下移，在 0.12 ML 时饱和，位移约 110 meV。下两排为 Γ 点附近：低覆盖度下出现能隙，0.51 ML 时可分辨出来源于铜吸附原子的平坦带与铜 d 带。

图8 自旋分辨光电子能谱。(a) 0.5 ML 铜、10 K 时 K 点附近的能带。(b)(c) 自旋向上与自旋向下通道的能谱在低温与室温下均出现分离。(d) Rashba 自旋纹理示意：自旋绕 K 点沿切向排列，与测得的自旋极化方向一致。

总结展望

这项工作用低温原位沉积解决了吸附原子团簇这一长期障碍，并以磁输运与自旋分辨光谱的双重证据，确立了铜吸附原子功能化是调控石墨烯自旋性质的有效手段，弥合了该方向的理论与实验分歧。后续若能在更高覆盖度下保持原子级分散，并把巨 Rashba 分裂与电学自旋操控结合，将有助于推进石墨烯自旋晶体管与拓扑器件的实现。

文献链接

文献链接：https://doi.org/10.1063/5.0326941