本文，哈尔滨工业大学（深圳）邱华军 副教授等在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊发表名为“Free-Standing N-Doped Nanoporous Graphene/Polypropylene Separator for Robust Lithium Metal Anodes Compatible with High-Loading and High-Voltage Cathodes”的论文，研究研究旨在将传统的聚丙烯（PP）隔膜从被动的物理屏障转变为“功能性界面层”，以引导锂沉积。采用基于自由立式氮掺杂纳米多孔纳米管状石墨烯（NG）网络的薄膜，以无粘合剂的方式对隔膜进行改性（PP@NG）。
其开放的纳米多孔/管状结构和氮掺杂剂赋予该薄膜优异的电解液润湿性以及电导率和热导率。此外，纳米多孔通道可引导Li+流均匀地穿过薄膜并随后沉积。因此，PP@NG可将锂成核过电位从38.0 mV降低至17.7 mV，并将tLi+值提高至0.62。对称结构的Li|PP@NG|Li电池展现出更优的倍率性能，并在800小时内保持稳定的循环性能。Li|PP@NG|LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂ 整电池在 1.0 C 倍率下循环 900 次后，容量保持率为 64.8%。即使结合 6.1 mAh·cm⁻² 的高正极质量负载或接近 5.0 V 的高压正极，仍能显著提升性能。
总而言之，通过构建一种无粘合剂的纳米管状纳米多孔NG改性隔膜（仅通过物理附着实现），我们成功实现了更低的锂成核过电位、更优的倍率性能以及具有长期循环性能的锂负极。凭借高热导率/电子导率和三维纳米多孔结构，NG层不仅在物理上使离子通量均匀化，还增强了铜集流体上的锂沉积动力学和均匀性。所开发的PP@NG体系还与高负载或高电压正极具有高度兼容性，适用于实际的全电池应用。本研究通过合理设计纳米多孔石墨烯结构和界面微环境，为调控金属沉积行为提供了新的见解。
文献：https://doi.org/10.1021/acsami.6c09617
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