
锂-硫电池(LSBs)因其卓越的能量密度,已成为最具前景的下一代可充电储能装置之一。然而,锂多硫化物(LiPSs)中间体的溶解和穿梭行为,加上缓慢的氧化还原动力学,阻碍了其实际应用。在此背景下,多酸盐(POMs)作为一类金属氧化物纳米簇,能够进行可逆的多电子氧化还原反应并高效捕获锂多硫化物(LiPSs),从而在加速LiPSs氧化还原动力学的同时,保持LiPSs转化的可逆性。然而,POMs的导电性较差,限制了其在高硫负载量锂硫电池中的电化学性能。
为解决这一问题,本文,潍坊学院Yan-Fang Huo、王延青副教授等在《ChemistrySelect》期刊发表名为”Three-Dimensional Carbon Cloth/RGO Supported Nano-Porous Polyoxometalate as a Catalytic Host for High-Loading Lithium–Sulfur Batteries”的论文,研究通过两步煅烧策略将纳米多孔 K₃PW₁₂O₄₀(KPW)原位生长在三维碳布@还原氧化石墨烯(CC@RGO)导电基底上,构筑了 POM 基宿主催化材料(CC@RGO/KPW-A)。
三维 CC@RGO 导电骨架为电子传输提供高速通道,原位生长的纳米多孔 KPW 则凭借丰富氧化还原活性位点高效捕获并催化转化 LiPSs,二者协同加速了 LiPSs 的氧化还原动力学并促进快速电荷转移。该 POM 基硫正极在 10.2 mg cm⁻² 的高负载面密度下,初始放电比容量达 9.6 mAh cm⁻²,显著提升了高负载锂硫电池的电化学性能。该工作为通过导电骨架—多孔催化宿主协同设计提升高负载锂硫电池性能提供了一条简便路径。
综上所述,本文开发了一种在CC@RGO基底上原位生长POMs催化剂的简便策略,其中采用分步煅烧工艺将基于POM的催化剂构造成多孔纳米结构。因此,CC@RGO确保了优异的导电性,而基于POM的纳米多孔催化剂则赋予了多硫化物高效的吸附和催化能力,从而提升了LSBs的电化学性能。在1 mA cm−2下循环90次后,自支撑型CC@ RGO/KPW-S阴极在1 mA cm⁻²下分别展现出0.87和1.92 mAh cm⁻²的可逆容量,以及1.1和2.2 mAh cm⁻²的优异倍率容量。即使在高硫负载量(10.2 mg cm⁻²)条件下,CC@RGO/KPW-S阴极仍表现出9.6 mAh cm⁻²的初始放电容量。本研究提供了一种制备高硫负载量阴极的简便方法,从而推动了实用型LSBs的发展。
文献:https://doi.org/10.1002/slct.73840
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