通过等离子体辅助分解碳前驱体实现的自下而上碳合成,为制备碳材料开辟了一条无需基底和催化剂的途径,但当前的方法仍受制于高生产成本和低产率。本文,中国石油大学(北京)高振飞副研究员、肖志华 副教授等在《Chemical Engineering Science》期刊发表名为”Microwave nitrogen plasma-prepared graphene-modified Al foil towards excellent low-temperature performance in lithium-ion batteries”的论文,研究利用微波激发氮等离子体,通过调节C2H2/H2气体比例,实现了高质量亚微米级石墨烯(SSG)的可扩展合成。
原位光学发射光谱(OES)和温度模拟结果表明,在相同的功率输入下,氮等离子体环境能实现远高于氩等离子体的反应温度,从而显著提升了SSG的结构质量。具体而言,氮等离子体生长系统可达到高达5841 K的高温,制备出的SSG具有较低的ID/IG比(0.37)和清晰的片状结构。将制备的 SSG 粉末用于改性铝箔(Al@SSG),从而大幅降低界面阻抗,并提高锂离子电池(LIBs)中磷酸铁锂(LFP)正极的反应动力学性能。结果表明,制备在 Al@SSG 上的 LFP 正极(LFP-Al@SSG)在 10C 倍率下可提供 103.4 mAh g−1 的高比容量,且经过 500 次循环后容量保持率仍达 91.8 %,远高于采用纯铝箔的 LFP(66.4 mAh g−1,80.2 %)。即使在−20 °C下,LFP-Al@SSG的比容量在500次循环后仍保持90.3 %的容量保持率,显著高于采用纯铝(74.6 %)和碳包覆铝箔(80.1 %)的LFP。本研究展示了一种低成本、常压且可扩展的碳材料合成策略,用于高性能锂离子电池集流体的改性。

图1. (a) Schematic diagram of the application of SSG grown by microwave plasma CVD in LFP batteries. (b) SSG product grown for 6 h (2.43 g). (c) Comparison of the yield of SSG from this study and graphene in other literature. (d) Size distribution of SSG powder.
通过一种低成本、可放大的微波激发氮等离子体法,制备出了高品质的SSG粉末。通过调节输入的C₂H₂/H₂气体比例,成功实现了SSG产率(21.09 %)与质量(C/O ≈ 72.4,ID/IG = 0.37)的协同提升,且该材料仅含几层,在当前的等离子体气相合成方法中极具竞争力。其中,氮等离子体工作温度为5841 K,是氩等离子体(3236 K)的1.8倍。高温环境有利于C₂H₂的高效分解,从而产生高浓度的活性C₂自由基,并在成核过程中实现有序排列;同时,氢原子可终止石墨烯边缘的悬空键,抑制结构卷曲。将制备的SSG粉末用于改性铝箔,可大幅降低界面阻抗,并提高锂离子电池(LIBs)中LFP正极的反应速率。结果表明,LFP-AL@SSG 正极在 10C 倍率下展现出 103.4 mAh g−1 的高比容量,且经过 500 次循环后容量保持率仍达 91.8 %,远高于采用纯铝箔的 LFP(66.4 mAh g−1,80.2 %)。即使在−20 °C下,LFP-Al@SSG的比容量在500次循环后仍保持90.3 %的容量保持率,远高于采用纯铝箔的LFP(74.6 %)和碳涂层铝箔(80.1 %)。GITT、原位电化学阻抗谱(EIS)结合DRT分析表明,SSG涂层不仅提高了集流体/电极界面的电子导电性,还促进了电极-电解液界面处的锂脱溶剂化和插层动力学。这些发现确立了结构、界面与电化学性能之间的明确关系,为高性能低温锂离子电池中集流体的合理设计提供了理论依据。
文献:https://doi.org/10.1016/j.ces.2026.124603
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