东北大学《Langmuir》:MOF衍生Co₃O₄/ZnO异质结构修饰石墨烯气凝胶,用于高性能锂硫电池

研究以金属有机框架(MOF)为前驱体,在三维石墨烯气凝胶(GA)表面原位衍生Co₃O₄/ZnO异质结构,构建了兼具高效多硫化锂吸附-催化转化与快速电子/离子输运的复合硫宿主材料。

锂硫电池凭借高达1675 mAh g⁻¹的理论比容量和2600 Wh kg⁻¹的能量密度,被视为下一代高比能储能体系的理想候选。然而,多硫化锂的”穿梭效应”、硫物种转化动力学迟缓以及充放电过程中的体积膨胀,严重制约了其循环稳定性与商业化进程。单一金属氧化物虽能通过极性吸附锚定多硫化锂,但本征低电导率限制了催化转化效率;构建异质结构工程与三维导电网络协同体系成为破局关键。本文,东北大学高波 教授等在《Langmuir》期刊发表名为”Metal–Organic Framework-Derived Co₃O₄/ZnO Heterostructures on Graphene Aerogels for Lithium–Sulfur Batteries”的论文,研究以金属有机框架(MOF)为前驱体,在三维石墨烯气凝胶(GA)表面原位衍生Co₃O₄/ZnO异质结构,构建了兼具高效多硫化锂吸附-催化转化与快速电子/离子输运的复合硫宿主材料。

该策略以ZIF系列双金属MOF为自牺牲模板,经可控热解在GA骨架上原位生长Co₃O₄/ZnO异质结纳米颗粒:GA的三维多孔导电网络提供长程电子传输通道并物理限域硫/多硫化锂;Co₃O₄/ZnO异质界面处形成的内建电场促进电荷分离与多硫化锂的定向催化转化,p-n异质结的协同效应同时优化了对可溶性Li₂Sₙ(n=4–8)的化学锚定与Li₂S的成核/分解动力学。所得S@Co₃O₄/ZnO@GA复合正极在锂硫电池中展现出[待补充具体容量]mAh g⁻¹的高可逆容量、优异的倍率性能和长循环稳定性,容量衰减率显著降低。该工作通过MOF衍生异质结构与三维碳基底协同设计,为高性能锂硫电池硫宿主材料的理性构建提供了新思路。

东北大学《Langmuir》:MOF衍生Co₃O₄/ZnO异质结构修饰石墨烯气凝胶,用于高性能锂硫电池

图1. Schematic diagram of the synthesis and physical photograph of the Co3O4/ZnO@RGO composite material.

总而言之,本研究以双金属MOF为前驱体,在三维石墨烯气凝胶表面原位衍生Co₃O₄/ZnO异质结构,构建了兼具高效多硫化锂吸附-催化转化与快速电子输运的复合硫宿主材料。GA三维多孔导电网络提供物理限域与电子通道,Co₃O₄/ZnO p-n异质结的内建电场协同优化了多硫化锂的化学锚定与转化动力学。所得S@Co₃O₄/ZnO@GA复合正极在锂硫电池中展现出高可逆容量、优异倍率性能和长循环稳定性。该工作通过MOF衍生异质结构与三维碳基底的协同设计,为高性能锂硫电池硫宿主材料的理性构建提供了新范式,在下一代高比能储能体系中具有广阔应用前景。

文献:https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.6c01238

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