转角双层石墨烯在魔角(~1.1°)附近展现出的强关联与拓扑物态引发了广泛关注。相比之下,转角远小于1°的微转角双层石墨烯由于摩尔周期非常大,其晶格会发生强烈重构,形成由AA堆叠区、AB/BA畴以及畴壁网络构成的全新结构。理论预言微转角双层石墨烯具有与魔角体系不同的独特电子性质,例如畴壁处可能存在一维拓扑导电通道。然而,由于样品制备与表征的困难,目前对该体系的实验研究仍十分有限。
近日,清华大学李渭、南方科技大学薛其坤研究团队、清华大学周树云团队与马德里高等研究院詹真、Francisco Guinea合作,结合扫描隧道显微镜实验与理论计算,在0.06°-0.35°的微转角双层石墨烯体系中实现AA和AB/BA堆叠区域的形貌成像与谱学表征,并且在实空间直接观测到两种不同的畴壁态以及畴壁类型转变,为利用应变工程调控该体系的畴壁态提供了实验依据。相关成果以“应变调控的微转角双层石墨烯中的结构和电子特征(Structural and electronic signatures of strain-tunable marginally twisted bilayer graphene )”为题,发表于《国家科学评论》(National Science Review)。
畴壁根据其边界与石墨烯蜂窝晶格的相对取向,主要分为剪切型与拉伸型,二者具有不同的电子态。在微转角双层石墨烯中,晶格弛豫会自然形成纯剪切型畴壁网络。理论预言,外部应变可改变系统的畴壁类型,驱动畴壁网络从纯剪切型向拉伸型转变,但是这一动力学过程尚未被实验证实。针对上述问题,研究者对转角在0.06°至0.35°连续变化的转角双层石墨烯器件进行了系统研究。局域电子态密度测量结果显示,AA堆叠区域出现一个显著谱峰,对应于高度局域的电子态。而AB畴内则呈现空间均匀的多峰特征,证实了晶格重构导致的电子均匀性增强。更重要的是,研究者在畴壁处观测到两类截然不同的电子态特征。其中一类畴壁的dI/dV谱在-120 meV能量处出现一个尖锐的共振峰。通过紧束缚计算对比,该特征被指认为剪切型畴壁的电子态信号。另一类畴壁则缺乏这个共振峰,其电子态特征可通过剪切与拉伸混合型畴壁的计算模型很好地复现。这两类畴壁分别被标记为DW-S(剪切型)与DW-M(混合型)。
为阐明其物理起源,研究团队进行了系统的紧束缚模型计算。计算结果表明,施加微小面内应变足以驱动系统从纯剪切型畴壁网络(DW-S)向混合型畴壁(DW-M)结构转变,且模拟出的两类畴壁的局域态密度特征与实验观测高度吻合。这一发现在实空间直接证实了应变可以作为有效控制参量,诱导微转角双层石墨烯中不同畴壁电子态之间的转变。该工作在实验上系统揭示了微转角双层石墨烯的原子重构与电子结构特征,特别是直接观测到应变对畴壁态的调控作用。畴壁作为该体系中潜在的一维拓扑导电通道,其电子特性的可控性为未来基于应变工程设计和调控低维量子器件提供了新的思路。该研究填补了Bernal堆叠的双层石墨烯与魔角双层石墨烯之间的关键空白,确立了微转角双层石墨烯作为一个研究应变、拓扑与关联效应相互作用的理想平台。

图1,微转角双层石墨烯器件不同堆叠区域的形貌和隧道谱。(a)样品结构。(b)大范围形貌像。(c)转角空间分布。(d)计算模拟的莫尔超晶格结构。(e)四个不同堆叠区域的dI/dV谱。(f-g)沿着(d)中的黄色箭头采集的dI/dV谱以及相应的伪彩色图,突出DW-S在-120 meV的峰。
阅读原文:https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf568
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