研究背景：
全球淡水短缺问题持续加剧，目前已有约20亿人口面临清洁水资源紧缺。太阳能驱动界面蒸发技术因可持续、环境友好成为海水淡化研究热点，但盐积累导致光热效率下降、蒸发焓升高，使盐水中蒸发速率低于纯水，限制其实际应用。因此，开发抗盐高效的光热材料，成为解决复杂环境水处理难题的核心需求。尽管已有多种策略用于提升光热蒸发效率，但在真实海水环境中，盐离子易在蒸发界面富集并结晶，导致性能衰减。尤其随着海水浓缩，这一问题更为突出。在前期双区域水凝胶设计（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 3083−3090）的基础上，本工作聚焦水凝胶电荷微环境的精细调控，旨在开发兼具抗盐性与高效蒸发性能的新型材料，破解高盐环境下的效率衰减困境。
文章概述：
南京工业大学李长霞教授、王川教授，柏林工业大学Arne Thomas教授合作，通过精准调控COF在石墨烯水凝胶中的电荷分布，提出了全新的“异质电荷性增强蒸发”的策略。该设计不仅实现了盐水蒸发速率超越纯水的反常现象，还展现出广谱废水处理能力，揭示了电荷异质性在调控离子-水相互作用中的关键作用，为下一代水处理材料的设计提供了全新思路。
亮点 1：绿色可控合成，实现电荷微环境设计
本工作延续了团队此前工作中的绿色水热合成路线，无需高沸点有机溶剂，成功制备出高结晶度的带电 COF 材料。通过引入不同带电特性的 COF 单体，成功构建了四类电荷可调的 COF/石墨烯复合水凝胶体系：异质电荷型（HCG）、两性离子型（ZCG）、阳离子型（CCG）与阴离子型（ACG）。其中，在ZCG 中，阴、阳离子单体在分子尺度均匀混合；在HCG中，阴、阳离子 COF在纳米尺度保持分离，并可精准调控其比例，构建出独特的“电荷异质性”结构，实现了水凝胶表面分子级电荷微环境设计。
亮点 2：结构协同优化，显著提升蒸发效率
在石墨烯的支撑下，COF 在纳米尺度形成高度分散的三维多级孔结构，既实现 90% 的宽带光吸收效率，又构建高效连续的水传输通道，为光热转换与水分供给提供双重保障。更关键的是，异质电荷区域通过与盐离子的选择性相互作用，破坏刚性水合壳层，促进中间水形成，大幅降低液-气相变能量消耗。在 1 个太阳光强（1 kW・m-²）照射下，HCG-1 在 3.5 wt.% 盐水中的蒸发速率达 3.23 kg m-² h-¹，较纯水提升 12%。打破传统材料盐水蒸发效率低于纯水的固有局限。
亮点3：空间电荷调控，高效抑制盐积累
HCG-1通过精准设计异质电荷结构，实现对离子迁移的高效调控。其中，带负电的A-COF选择性吸附Na⁺，带正电的C-COF捕获Cl⁻，有效解耦Na⁺与Cl⁻的共迁移路径。这种“空间离子分离”机制防止了离子在蒸发界面局部富集和过饱和，从根本上抑制了盐结晶。实验表明，HCG-1 在 20 wt.% 高盐溶液中连续 12 小时蒸发无盐沉积，还具备自清洁能力，解决了传统太阳能蒸发器易盐堵、效率衰减的难题，为高盐环境下的长期稳定运行提供了可靠保障。
亮点 4：广谱适配复杂场景，实用价值突出
不仅在黄海真实海水中实现 2.97 kg m-² h-¹ 的稳定蒸发速率，还能高效处理含 Cr³⁺、Ni⁺等重金属离子的废水及甲基橙、亚甲基蓝等工业染料废水，净化效率接近 100%。更能耐受 1 M 强酸（H₂SO₄）和强碱（NaOH）环境，处理后水质 pH 接近中性，离子浓度降低三个数量级，完全符合 WHO 饮用水标准，适配多元化水处理需求。
图文导读：
图1.a)具有不同电荷类型的COF/石墨烯水凝胶(CGs)的结构示意图。b)异质电荷COF/石墨烯水凝胶(HCG)蒸发器的示意图。石墨烯网络中非均相分布的C-COF和A-COF促进了选择性离子相互作用，这种空间离子调节增强了IW的形成，减少了盐的结晶，并促进了盐分环境中稳定、高效的蒸发
结论：
本工作针对太阳能界面蒸发技术在高盐环境中面临的盐积累、蒸发效率衰减等关键问题，创新提出异质电荷 COF/石墨烯水凝胶设计。通过将阳离子 COF（C-COF）与阴离子 COF（A-COF）以精准比例在石墨烯网络中实现纳米尺度空间分离，构建出电荷分布可控的异质电荷水凝胶（HCG），既解决了传统 COF 粉末加工性差、缺乏宏观连通性的缺陷，又突破了两性离子水凝胶电荷调控精度不足的局限，借助空间离子选择性作用促进中间水形成、降低蒸发焓，实现高盐环境下更优异的蒸发性能与抗盐稳定性。
论文信息
Engineering Charge Heterogeneity in COF/Graphene Hydrogels for Salt‐Resistant Solar Evaporation
Shuwen Jia, Yanrui Li, Guangyu He, Xinda Nan, Xiao Xiao, Chuan Wang*, Arne Thomas*, and Changxia Li*
Advanced Science
DOI:10.1002/advs.202519171
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