锂离子电池（LIBs）被广泛应用于便携式电子设备、电动汽车和电网储能等领域，高能量密度、长循环寿命和低自放电率使其成为众多应用的首选，但随着储能需求的增长，提升其能量密度、充电速度和使用寿命成为关键任务。石墨是目前常用的负极材料，虽经济稳定但理论容量较低（372 mAh・g⁻¹），限制了电池性能的进一步提升。硅因具有极高的理论容量（3579 mAh・g⁻¹）成为极具潜力的负极替代材料，然而其在锂化过程中会产生高达 400% 的体积膨胀，导致结构不稳定、固体电解质界面（SEI）持续形成，进而大幅降低初始库仑效率（ICE）和容量保持率。纳米结构化、与导电碳基质复合等策略虽能缓解体积变化并提升导电性，却无法彻底解决锂损失和长期容量衰减问题；预锂化技术可通过补偿锂损失、稳定 SEI 来改善这些缺陷，但传统预锂化方法存在流程复杂、对空气敏感、多步骤、需使用活性锂金属或特殊锂盐前驱体等弊端，难以实现规模化应用。在此背景下，开发快速、经济、空气稳定且采用常见无危险锂前驱体的预锂化技术，对于推动硅基负极在锂离子电池中的实际应用至关重要。
近日，以色列特拉维夫大学Fernando Patolsky团队提出一种激光驱动的原位预锂化方法，在环境条件下通过一步法合成预锂化硅 – 石墨烯复合负极。该方法以酚醛树脂、硅纳米颗粒（SiNPs）和普通锂盐（如 LiOH、Li₂CO₃等）为三元前驱体混合物，经低功率（2.8 W）、快速（20 mm・s⁻¹）的 450 nm 激光照射，同步实现多孔石墨烯基质合成、SiNPs 封装与原位预锂化，无需粘结剂、导电添加剂及受控环境。激光诱导产生的极端局部温度（>2000 K）和压力（>1 GPa）触发 Si 与锂盐的界面固态反应，形成 LiₓSiᵧOz 核壳结构的预锂化 SiNPs，且 SiNPs 与石墨烯基质间形成稳定共价键；所制备的自支撑、空气稳定的复合负极，在 5 A・g⁻¹ 电流密度下，比容量超 1700 mAh・g⁻¹，2000 次循环后容量保持率 > 98%，4500 次循环后仍达 83%，初始库仑效率（ICE）超 97%，在 10 A・g⁻¹ 下仍能保留 63% 的最大容量，同时通过后分析证实其可有效抑制 SEI 持续生长和机械降解，显著优于非预锂化负极及传统预锂化方法制备的电极。
该成果以 “Laser-Driven Single-Step Synthesis of Monolithic Prelithiated Silicon-Graphene Anodes for Ultrahigh-Performance Zero-Decay Lithium-Ion Batteries” 为题发表在 “Nano-Micro Letters” 期刊，第一作者是 Avinash Kothuru、Gil Daffan。
工作要点
提出一种激光驱动的原位预锂化新方法，以酚醛树脂、硅纳米颗粒（SiNPs）和普通锂盐（如 LiOH、Li₂CO₃等）为三元前驱体，在环境条件下经一步低功率激光照射，同步完成多孔石墨烯基质合成、SiNPs 封装与预锂化，无需粘结剂、导电添加剂及受控环境，激光诱导的极端局部温度和压力触发 Si 与锂盐的界面固态反应，形成 LiₓSiᵧO_z 核壳结构的预锂化 SiNPs。
系统探究了 Si:Li 质量比和锂盐前驱体类型对负极性能的影响，确定 Si:Li=1:1 为最优比例，该比例下 Li⁺扩散系数达 3.6×10⁻¹¹ cm²・s⁻¹，兼顾离子传输效率与电荷转移阻力；LiOH 作为锂盐前驱体表现最佳，其强碱性可促进树脂交联和 SiNP 表面硅醇基去质子化，提升反应效率，其他常见锂盐也能改善性能但效果稍弱。
所制备的预锂化复合负极展现出卓越电化学性能，在 5 A・g⁻¹ 电流密度下比容量超 1700 mAh・g⁻¹，2000 次循环后容量保持率 > 98%，4500 次循环后仍达 83%，初始库仑效率（ICE）超 97%，10 A・g⁻¹ 下保留 63% 最大容量；后分析证实其可抑制 SEI 持续生长和机械降解，且合成过程具备规模化潜力，为下一代高性能锂离子电池提供了可行路径。
图 1 分析了预锂化硅纳米颗粒 / 激光诱导石墨烯复合负极的合成流程与机制，a 图为示意图，呈现了在环境氛围下，通过低功率激光照射锂盐、酚醛树脂和硅纳米颗粒的混合物，一步合成自支撑、多孔预锂化复合负极的过程；b 图从分子层面揭示了激光照射三元混合物的作用机制，激光诱导石墨烯形成的同时，触发硅纳米颗粒的原位预锂化及封装；c 图分析了大面积片状预锂化负极的合成效果，凸显该工艺的可扩展性。
结论
本研究首次分析了一种基于激光、在环境条件下进行的固态原位预锂化技术，用于制备硅 – 石墨烯复合负极。该技术利用激光诱导石墨烯（LIG）形成过程中产生的极端局部温度和压力条件，通过一步法在大气环境下同时实现多孔石墨烯基质的合成、硅纳米颗粒（SiNPs）的封装及预锂化，无需粘结剂、导电添加剂、危险锂源或受控环境。结构和图谱分析证实，所制备的自支撑、无添加剂 PL-SiNP/LIG 复合材料中，部分预锂化的 SiNPs 嵌入导电多孔的 LIG 基质内，锂分布均匀，形成锂硅酸盐壳层，且 Si、Li、O、C 成分间存在稳定的界面键合。该工艺可普遍采用常见且易获取的锂盐，区别于依赖活性或特殊锂前驱体的现有预锂化方法。电化学测试表明，预锂化负极具有高锂离子扩散系数（D_Li 最高达 3.6×10⁻¹¹ cm²・s⁻¹）、低电荷转移电阻（R_ct<20 Ω）及超过 97% 的初始库仑效率（ICE）；在 5 A・g⁻¹ 的高电流密度下，比容量超过 1700 mAh・g⁻¹，2000 次循环后容量保持率> 98%；与磷酸铁锂（LFP）正极配对的全电池也实现了相当的长期循环稳定性和倍率性能。后分析证实，原位激光触发预锂化可有效抑制固体电解质界面（SEI）的持续生长和机械降解，保持电极形貌，实现高稳定循环。该方法为预锂化技术提供了一种可规模化、快速且低能耗的新模式，为下一代高性能、长寿命锂离子电池用硅基负极的研发提供了可行路径。
链接：https://doi.org/10.1007/s40820-026-02074-2
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