AFM||构建具有强金属−相互作用效应的分子筛-石墨烯/碳纳米管界面实现高效太阳能蒸发和高选择性协同催化还原二氧化碳

研究背景

当前二氧化碳的能源转换与清洁淡水资源的匮乏已成为全球性面临的关键挑战。太阳能驱动界面蒸发技术因其低能耗脱盐优势，被视为大规模水净化的理想途径；同时，光催化二氧化碳还原技术能将温室气体CO₂转化为一氧化碳(CO)，是实现碳减排的关键策略。尽管这两种技术潜力巨大，且太阳能蒸发产生的局部加热和水蒸气可为光催化反应提供有利的温和水环境，但现有研究大多将二者孤立进行，未能有效整合其协同效应，限制了其更广泛的影响力。在材料层面，常用的光热蒸发器（如碳纳米管）面临亲水性材料易盐积累、疏水性材料供水有限的矛盾，需要兼具两者优点的Janus结构膜；而镍基催化剂虽在CO₂还原中表现出色，但其单一功能限制了其在太阳能蒸发系统中的应用。此外，低成本、具有三维网络结构的地质聚合物材料作为载体，为解决上述问题提供了新的机遇。

本研究开发了一种双功能仿生蘑菇状三维地质聚合物沸石-镍@碳纳米管-石墨烯复合材料太阳能蒸发器。通过在地质聚合物沸石载体上原位生长碳纳米管-石墨烯光热层并负载金属镍催化剂，构建了具有强金属-载体相互作用效应的界面。该材料设计实现了高效光热蒸发与优异CO₂光催化还原性能的集成。具体而言，研究通过优化制备工艺，形成了具有Janus特性（上表面疏水抗盐、下表面亲水供水）的结构，并采用仿生蘑菇状三维设计以增大蒸发面积、优化热管理。实验结果表明，该蒸发器在1太阳光强下实现了2.84 kg·m^-2·h^-1的蒸发速率和151%的蒸发效率，性能优于大多数同类器件，并能连续运行14天而无盐积累。同时，该材料能在相对低温下将CO₂高选择性地还原为CO，转化率可达93%，且CO选择性始终保持100%。这项工作为“太阳能-淡水-碳基化学品”的集成利用和闭环物质循环提供了新思路。

相关研究以“Construction of Geopolymer Zeolite-Graphene/Carbon Nanotube Interface for Strong Metal−Support Interaction (SMSI) Effect to Achieve Efficient Solar Evaporation and Highly Selective Synergistic Catalytic Reduction of CO₂”为题发表在《Advanced Functional Materials》期刊。(中科院一区TOP，JCR一区，IF=19 ）

研究数据

图1: (a) GZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器材料的制备。(b)仿生蘑菇型GZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器的设计。(c)用于太阳能蒸发和光催化还原二氧化碳的GZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器示意图。(d)GZ-Ni@CNTG太阳能蒸发器在两个太阳下产生蒸汽的照片。

研究结论

本研究成功开发了一种双功能仿生蘑菇状3DGZ-Ni@CNTG 复合材料蒸发器，通过精确集成沸石输水层、碳纳米管-石墨烯(CNTG)光热层与金属镍催化剂，实现了高效光热蒸发与二氧化碳光催化还原的协同作用。在1个太阳光照强度下，该装置表现出卓越的性能，蒸发效率高达151%，蒸发速率达2.84 kg m^-2 h^-1，并在 14 天的连续盐水蒸发测试中未出现表面盐堆积，表现出极强的运行稳定性与抗污染能力。在光催化方面，该材料能高效且高度选择性地将CO₂还原为CO，当反应时间延长至720分钟时，CO₂转化率可达 93% 且CO选择性始终保持100%。机制分析表明，地质聚合物沸石载体丰富的活性羟基与光热层诱导的强金属-载体相互作用(SMSI)效应显著降低了反应能垒，促进了电子转移与分子的活化。最终，该集成系统证明了利用太阳能同步生产淡水与转化温室气体的可行性，为工业化海水淡化与资源化碳减排提供了具有应用潜力的新思路。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202520177