电子器件不断向小型化和高集成度发展，导致功率密度迅速提升，使得高效散热成为一项关键挑战。碳纳米管薄膜（CNF）因其优异的面内导热性能而被广泛认为是优良的导热界面材料（TIM）。然而，其较差的面外导热性能限制了其更广泛的应用。
重庆建筑工程职业学院赵刘英等研究团队采用可规模化的化学气相沉积（CVD）和喷涂技术，开发了一种垂直排列的碳纳米管薄膜/石墨烯/硅脂复合材料（VCGG）。VCGG的面外导热系数高达15.2 W/(m·K)，比传统硅脂（例如，信越G-751，λ ∼ 4.5 W/(m·K)）高出300%以上。在智能手机散热系统中，VCGG在高功率运行下可分别降低CPU和后盖温度4.3 °C和2.6 °C。机理分析表明，氧化石墨烯的功能基团吸附在碳纳米管薄膜上，使其交织的空心网络结构更加致密，从而增强复合薄膜的热导率。
1.碳纳米管薄膜的制备
采用浮动催化剂化学气相沉积法（FCCVD）合成碳纳米管薄膜，具体步骤参考了之前的报道[ 13 , 14 ]。前驱体溶液由乙醇（溶剂）、二茂铁（2.25 wt%）（催化剂）、噻吩（1.2 vol%）（助催化剂）和去离子水（1.2 vol%）（生长调节剂）组成。反应炉在氩气/氮气混合气流下，以5 °C/min的速率从室温加热至1250 °C。达到目标温度后，以60 mL/h的流速注入前驱体溶液，同时通入氢气（5.5 L/min）和氩气（1.7 L/min）作为载气。碳纳米管薄膜以4.5 m/min的转速连续收集在旋转滚筒上，然后在惰性气体保护下以2.5 °C/min的速率控制冷却至600 °C。为了增强结构稳定性并最大限度地减少脆性，将聚乙烯醇缩丁醛 (PVB) 溶液（5 g/L 乙醇溶液）喷涂到薄膜表面，并在室温下干燥。
2.石墨烯/碳纳米管复合薄膜（VGF）的制备
氧化石墨烯沉积：将商用水性氧化石墨烯分散液（TF-1205，苏州坦丰，浓度约为5 mg/mL）在300 rpm下磁力搅拌20分钟使其均匀化。然后将悬浮液均匀喷涂到预先合成的碳纳米管薄膜（厚度为20 μm）的两个表面上。
热还原：将涂覆的CNT/GO薄膜在120℃的烘箱中进行1小时的温和热还原，然后自然冷却至室温。重复此沉积-还原循环五次，以提高石墨烯负载量并确保均匀覆盖。尽管还原温度相对较低，但先前的研究表明，即使在温和的热退火（<300℃）下部分去除含氧基团也能显著增强界面结合并改善电/热传导性能。
层压和结构化：使用模切机将减薄后的复合薄膜切割成3×3cm²的片状。将这些片状薄膜逐层堆叠，并使用导热硅脂（信越 G-751，λ ∼ 4.5 W/(m·K)，层间厚度 ≈ 120 μm，密度 2.1 g/cm³ ）进行润滑。为了提高机械柔顺性和界面接触，VCGG 复合薄膜的过密度为 1.45 g/cm³ （采用阿基米德法测量）。最后在单轴压力机下将堆叠层压制成3×3 ×3cm³ 的块状。
样品制备：使用金刚石线切割机将复合材料块精确切割成厚度为30至120 μm的薄膜。随后，将样品模切成适合热学和力学测试的目标尺寸。
图摘
图1. (a) 石墨烯/碳纳米管薄膜图像，(b) 由逐层沉积石墨烯/碳纳米管薄膜制成的方形块状复合材料，(c) VGP 垫。(d) 抛光导热垫图像，(e) VGP 的光学显微镜图像（比例尺，100 μm），(f) VGP 的光学显微镜图像（比例尺，20 μm）。
图2. VGP的热阻与厚度的关系图 (a)，VCGG 与常见导热材料的导热系数比较图 (b)。
图3.碳纳米管(a) 和 VCGG (b) 的热传导机制示意图。
图4. VCGG的热阻与压力关系图 (a)，以及分别采用 VCGG 和 G-751 的智能手机的 CPU 和后盖温度随运行时间的变化曲线。正在进行散热测试的实际设备照片：(c) 智能手机屏幕；(d) 后盖。
该研究以题为“Vertically aligned carbon nanotube film/graphene/silicone grease as high-performance thermal interface materials with enhanced thermal conductivity”发表在《Results in Chemistry》
https://doi.org/10.1016/j.rechem.2025.102931
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