具有埃尺度、零维孔隙的石墨烯,因其优异的渗透性和分子筛分潜力,为气体分离提供了一个极具前景的平台。本文提出一种动态调控氮(N)功能化石墨烯孔隙的策略,实现了从氮气(N₂)中选择性分离氧气(O₂)。由于O₂和N₂的动力学直径相近,该分离极具挑战性。作者利用孔边缘功能基团的异质性来调控孔隙限制直径(PLD)。通过简单的热退火处理,可以将孔边缘的伯胺基团转化为晶格掺入的氮。转化程度随温度变化,从而调控胺-CO₂复合物产生的空间位阻,并进而调节PLD,以利于O₂的渗透。所得膜展现出优异的O₂/N₂分离性能,O₂渗透率接近2500 GPU,O₂/N₂选择性超过10,显著优于现有最先进的膜。这为从空气中高效、模块化生产O₂提供了有吸引力的方案,并可将化工行业天然气燃烧炉的燃料消耗降低约60%。

Tuning Pore Size in Porous Graphene Membrane for O2/N2 Separation
https://doi.org/10.1002/adma.202519645
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