【研究前沿】浙江大学赵沛教授团队：大扭转角双层石墨烯界面从耦合态到摩擦态的转变

以大扭转角双层石墨烯为研究对象的二维材料体系，其层间弱范德华相互作用与易滑动特性，为探究固体界面从耦合态到摩擦态的演化机制提供了理想模型。浙江大学赵沛团队通过实验、理论与模拟相结合的系统方法，聚焦扭转角>20°的双层石墨烯，深入研究了其界面在力学作用下的状态转变行为。实验采用同位素标记辅助拉曼光谱技术，实现了两层石墨烯应变的精准分离与测量，发现随着底层应变增加，界面相互作用从边缘区域逐步减弱，最终呈现超润滑特性。基于实验现象建立的改进型多黏附剪切滞后模型，定量解析了界面剪切应力、摩擦阶段剪切应力及界面刚度等关键参数。分子动力学模拟进一步揭示，临界应变下界面位错的生成与运动是削弱界面作用、促进层间滑动的核心机制，而这一演化过程可通过界面结构变化直观捕捉。该研究成果为深入理解固体界面耦合-摩擦转变的基本规律提供了重要支撑。

近期，浙江大学赵沛教授团队报道了大扭转角双层石墨烯界面从耦合态到摩擦态的转变过程，首次通过实验捕捉到界面相互作用的阶段性减弱现象，基于改进型多黏附剪切滞后模型和分子动力学仿真，阐明了界面作用力的演化规律与纳米级机制。成果以“Transition from coupling to friction at the interface of large-twist-angle bilayer graphene”为题发表在固体力学领域旗舰期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids上。

固体界面从耦合态到形变损伤（静摩擦）、再到相对运动（动摩擦）的转变过程中，损伤阶段起着关键调控作用。但长期以来，高分辨率导致的视场局限使得损伤演化的动态过程难以被捕捉。另一方面，在研究微纳米尺度的损伤行为时，分子动力学模拟和理论建模也将分别面临计算量大和连续介质假设是否有效的问题。这一完整演化过程的系统描述面临诸多挑战，这主要是由于缺乏相关实验手段及数据。

作者通过化学气相沉积方法制备了扭转角>20°的双层石墨烯样品，采用碳同位素标记技术与拉曼光谱表征相结合的方案，通过拉曼光谱和透射电子显微镜对扭转角>20°的双层石墨烯进行了表征和筛选。在生长的石墨烯表面覆盖厚度为500纳米的方华增强层，并与柔性基底（PDMS）堆叠接触。制备出上层由碳原子（¹²C）、下层由碳原子（¹³C）构成的夹层结构实验样品。对于原位拉曼测量，样品由自制的拉伸试验机加载。

实验重点研究了扭转角>20°的双层石墨烯在单轴拉伸下的界面响应（图1）。随着基底应变增加，界面剪切应力先上升至峰值，随后分阶段下降，当底层石墨烯应变达到1.1%时，体系呈现超润滑状态。应变分布特征显示，界面相互作用的减弱最早始于双层石墨烯的边缘区域，且伴随多次再粘附现象，这与AB堆垛双层石墨烯的界面行为存在显著差异。

图1. 研究大转角双层石墨烯单轴拉伸实验示意图及应变分布结果

基于实验现象，研究团队建立了改进型多黏附剪切滞后模型（图2），将界面演化划分为粘结、损伤和摩擦三个阶段，同时考虑了两层变形的相互影响与损伤阶段的多次再粘附过程。通过模型拟合，确定了大扭转角双层石墨烯的界面剪切应力（0.20–0.24 MPa）、摩擦阶段界面剪切应力（0.04–0.06 MPa）及界面刚度（11–16 TPa/m），这些参数均显著低于AB堆垛双层石墨烯，且摩擦阶段剪切应力满足超润滑特性要求。

图2. 多黏附剪切滞后模型示意图

为揭示界面转变的微观机理，研究团队开展了分子动力学模拟（图3）。结果显示，当应变达到临界值后，大扭转角双层石墨烯的界面作用力迅速减弱，进入多黏附状态并最终稳定在摩擦态。这一过程的核心机制是界面位错的生成与运动，位错不仅削弱了层间相互作用，还为层间相对滑动提供了条件。与AB堆垛双层石墨烯相比，大扭转角体系因初始晶格错配，边缘区域更易产生新位错并持续发展，这与实验观察到的界面相互作用从边缘开始减弱的现象完全一致，印证了理论模型的合理性。

图 3. 大转角双层石墨烯层间相互作用的分子动力学模拟结果

综上所述，研究团队通过实验、理论与模拟的协同研究，完整揭示了大扭转角双层石墨烯界面从耦合态到摩擦态的演化过程。实验技术实现了两层应变的精准测量，改进型理论模型量化了界面关键参数，分子动力学模拟阐明了位错主导的微观机制。该研究不仅深化了对石墨烯基材料摩擦机制的理解，更为需要精准控制摩擦特性的石墨烯基纳米器件设计与应用提供了重要指导。

浙江大学航空航天学院任钱诚博士和博士生徐奕蓝是共同第一作者，赵沛教授为通讯作者。本文共同作者还包括青岛理工大学刘净兰博士以及浙江大学航空航天学院杨祺硕士、博士生方佳媛和本科生陈晓楚。该研究受到国家自然科学基金面上项目和浙江省自然科学基金杰出青年基金项目的资助。

浙江大学赵沛教授团队近年来致力于二维材料力学行为的实验研究，发展了石墨烯的大应变拉伸技术（Carbon 2018, 134, 37）、基于拉曼光谱的力学表征技术（Exp. Mech. 2021, 62, 761）、同位素标记技术（Nanoscale Adv. 2021, 3, 983）、界面可控构筑技术（Carbon 2020, 161, 479；）等，并基于上述技术研究了石墨烯的裂纹扩展与断裂韧性（ACS Nano 2019, 13, 10327）、争议拉曼特征峰（Phys. Rev. B 2019, 100, 241407R）、双层石墨烯的预应变（Carbon 2021, 184, 109）、AB堆垛双层石墨烯的界面耦合（npj 2D Mater. Appl. 2022, 6, 38）与损伤行为（J. Mech. Phys. Solids 2023, 171, 105154）、宏观石墨烯涂层的润滑特征（Appl. Phys. Lett. 2025, 126, 021604）、双层石墨烯的界面热传导特征（Phys. Rev. B 2024, 109, L041407）、含莫尔云纹双层石墨烯的层间剪切行为（J. Mech. Phys. Solids 2025, 200, 106123）等。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jmps.2025.106459