研究介绍
石墨烯量子点 (GQDs) 光学性质优异，毒性低、生物相容性良好，光激发下 ROS 释放效率高，在实现诊疗一体化方面拥有巨大潜力。
然而，传统方法制备的 GQDs 是多组分混合体系，安全性与一致性无法得到保障，发光机制不明确，微观结构难以精确调控与优化，这都严重制约了 GQDs 作为纳米药物的发展。
因此，亟待开创新方法，制备一系列单组分的单分子石墨烯量子点，深入探究并揭示其分子结构与光学性质及 ROS 生成能力之间的关系。
研究内容
近日，武汉科技大学高天副教授和刘义教授带领研究团队，采用有机合成法精确制备多种单分子 GQDs，并系统揭示了边缘官能团对其电子结构、光学性质及光动力疗效的影响机制。
该工作基于电子供体-受体 (D-A) 结构设计，利用有机合成法构建“模块化”精确可控策略，成功制备了具有相同的共轭核心结构但边缘官能团不同的三种单分子 GQDs：12D-A 型 (12Me-GQD)、D-12A 型 (12Br-GQD) 与 6D-π-6A 型 (6Br-6Me-GQD)。
采用控制变量法深入研究，系统揭示了边缘基团对 GQDs 电子结构、光学性质及光动力疗效的影响机制。结果表明，供电子基团 (-CH₃) 使 GQDs 发光蓝移，荧光量子产率提升，光照 ROS 产率提高，而吸电子基团 (-Br) 使发光红移，荧光量子产率降低，光动力活性被完全抑制。然而，交替取代的 6Br-6Me-GQD 结构中电子移动路径丰富，具有独特的性质，其荧光光谱呈现双峰发射，光动力效果最佳。同时，12D-A 型和 6D-π-6A 型单分子石墨烯量子点均可在乏氧环境下光照产生活性氧，能够良好地适配肿瘤乏氧微环境，具有较强的应用价值。
本研究成功建立了单分子 GQDs 的模块化合成平台，实现了原子级精确的结构控制和电子调控。系统阐明了边缘基团的电子性质（给/吸电子）和空间排列对于 GQDs 能带结构、发光性质（颜色、寿命、量子产率）和光动力疗效（ROS 生成效率）的关键调控作用。
本工作突破了传统 GQDs 结构复杂、性能难以精确调控的限制，为单分子纳米药物的设计提供了全新范式。该工作将有力推动单分子纳米材料在多色生物成像、光动力抗菌、光动力抗肿瘤、光电器件等领域的实际应用。该成果以“Single-molecule graphene quantum dots: enhancement of optical properties and promotion of photodynamic efficacy based on precise control of the electronic structure” (《单分子石墨烯量子点：基于电子结构精准调控的光学性质增强及光动力疗效提升》) 为题，发表在英国皇家化学会旗舰期刊 Chemical Science #ChemSci 上。团队成员陈锦涛为论文第一作者，高天副教授为第一通讯作者，刘义教授和卢振明教授为共同通讯作者，武汉科技大学核磁共振与分子科学交叉研究院及化学与化工学院为论文第一通讯单位。
论文信息
Single-molecule graphene quantum dots: enhancement of optical properties and promotion of photodynamic efficacy based on precise control of the electronic structure
Jintao Chen, Bin Li, Daoyuan Liu, Shiru Yin, Ji Qi, Zhenming Lu*, Yi Liu* and Tian Gao*
Chem. Sci., 2025, 16, 18806–18820
https://doi.org/10.1039/D5SC03593G
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