2025年10月17日，ACS Catal.在线发表了华南理工大学余皓教授课题组的研究论文，题目为《Pyridinic-N Dominates ORR Performance: Decoding Configuration-Sensitive Electrocatalysis of N-Doped Graphene Quantum Dots》，论文的第一作者为Jiayu Yuan。
燃料电池的应用对全球可持续能源转型至关重要。然而，大规模商业化仍然受到阴极上缓慢氧还原动力学和严重依赖铂基催化剂的限制。开发具有丰富可用性和高氧还原反应（ORR）活性的非金属催化剂对于满足可持续性要求至关重要。开创性的研究表明，氮掺杂碳可以实现与传统Pt/C催化剂相当的ORR性能。然而，由于氮掺入碳晶格产生的原子级结构特征与其随后的催化性能之间难以捉摸的因果关系，这些材料的有针对性的设计带来了长期的挑战。
在此研究中，以氮掺杂石墨烯量子点（NGQDs）为模型，作者计算出氮物种类型（吡啶-N、石墨-N）和取代位置如何影响稳定性和本征活性。玻尔兹曼统计量化了氧还原过程中所有构型对电流密度的贡献。此外，确定了将NGQDs分组为构型块的主要构型。在热力学上，氮原子优先占据缺陷邻近位点的碳原子，如吡啶-N。它们的空间分布控制着局部原子电荷再分配和吸附环境，从而调节本征活性。这些材料表现出极端的构型敏感性：热力学稳定的主导构型可能对电流密度的贡献最小。至关重要的是，集中式吡啶-N构型主导了ORR性能。这项工作提供了理论见解，支持吡啶-N附近的碳作为氮掺杂碳ORR催化剂中的主要活性位点。它为分析非模型催化体系中的结构-活性关系建立了一个通用框架。
论文链接
Yuan, J., Yang, X., Wang, H. et al. Pyridinic-N Dominates ORR Performance: Decoding Configuration-Sensitive Electrocatalysis of N-Doped Graphene Quantum Dots.
ACS Catal., 2025, 15, 18112−18122.
https://doi.org/10.1021/acscatal.5c04899
投稿日期：2025年07月15日
接收日期：2025年10月09日
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