北京大学刘忠范院士团队Sci. Adv.：超平坦6英寸单晶Cu(111)晶圆的织构工程化制备

成果介绍

超平坦单晶Cu(111)薄膜因其易于后续转移与器件集成，被公认为制备二维单晶材料的理想外延衬底。然而，由于缺乏可规模化且可靠的技术来消除最终薄膜中的面内孪晶界，Cu(111)衬底的制备仍面临挑战。

近日，北京大学刘忠范院士、林立特聘研究员、北京石墨烯研究院贾开诚博士等研究者提出一种解决孪晶界问题的方法，成功制备出超平坦无孪晶界的Cu(111)晶圆，并在此基础上生长出高质量单晶石墨烯晶圆。研究表明，通过沉积具有特定织构的Cu薄膜，在高温退火过程中能够实现特定Cu(111)晶粒的选择性异常长大，从而制备出6英寸无孪晶界Cu(111)晶圆。该晶圆具有高结晶度（取向偏差角0.48°）、超平坦表面（粗糙度R_a=0.34纳米）和可扩展性（每批25个晶片）。基于该衬底生长的石墨烯展现出优异的电学性能与晶圆级均匀性：平均载流子迁移率达10,093 cm²·V⁻¹·s⁻¹，方块电阻为905欧姆/方，且全晶圆偏差率仅为3.5%。

图文导读

图1. 具有设计织构的Cu薄膜在蓝宝石衬底上的沉积。(A) 通过选择性异常晶粒生长（AGG）制备单晶Cu(111)的示意图，其中通过调控磁控溅射功率来对铜薄膜的织构进行工程化设计。(B和C) EBSD彩色取向图(B)及相应的法向IPF图(C)。(D) <111>取向的EBSD极图。(E-H) Cu(111)与Cu(569)晶粒(E)以及Cu(111)与Cu(122)晶粒(G)之间形成晶界的高分辨率扫描透射电镜图像，其相应的理论原子堆叠模型分别示于(F)和(H)。

图2. 6英寸Cu(111)晶圆的表征结果。(A) 制备的6英寸Cu(111)晶圆实物照片。(B) 图(A)区域在5倍（上图）和20倍（下图）放大倍数下的典型光学显微镜图像。(C) 根据EBSD结果提取的相对于(111)晶面的取向偏差角统计分布。(D) 图(C)中黑色虚线标注区域的典型EBSD反极图与极图结果。(E) 表面粗糙度R_a的统计分布。(F) 图(E)中黑色虚线标注区域的代表性原子力显微镜图像（上图）及沿白色虚线方向的对应高度剖面（下图）。

图3. 特定Cu(111)晶粒异常长大的机理分析。(A) 分子动力学模拟模型在退火前、退火过程中及退火后的俯视图。橙色原子代表面心立方结构，蓝色原子代表其他晶体结构，白色原子则代表非晶结构。(B)和(C) 分别为GB(111/569)、GB(111/122)、GB(111/236)和GB(111/188)模型的晶界能(B)与晶界迁移速率(C)。

图4. 6英寸单晶石墨烯晶圆的批量制备。(A) 自主研发的中试级化学气相沉积系统实物图。(B) 25片6英寸Cu/蓝宝石晶圆堆叠于定制托盘上的示意图。(C) 单次批处理后生长的25片石墨烯晶圆。(D) 石墨烯畴取向分布统计图。(E-F) 代表性微区低能电子衍射图谱(E)及对应取向角分布统计(F)。(G) 6英寸石墨烯与Cu(111)晶圆的面内φ扫描结果。(H-I) 分别为典型拉曼光谱(H)及沿晶圆直径方向的映射谱(I)。(J-K) 分别为转移至6英寸SiO₂/Si衬底的单晶石墨烯晶圆方块电阻空间分布图(J)及25片晶圆方块电阻测量统计分布(K)。

图5. 6英寸单晶石墨烯晶圆的电学性能表征。(A) 基于转移后单晶石墨烯晶圆制备的晶圆级器件阵列实物图。(B-C) 分别为器件阵列(B)与单个器件(C)的光学显微图像。(D) 图(C)中器件的转移特性曲线。(E) 图(A)所示6英寸晶圆上145个器件的全晶圆转移特性曲线集合。(F) 通过145个器件电学测试获得的载流子迁移率统计分布图。插图：全晶圆载流子迁移率提取值空间分布映射。

结论与展望

总之，该研究通过自主研发的中试级化学气相沉积系统，采用蓝宝石衬底上Cu薄膜的织构工程技术，成功实现了6英寸无孪晶界单晶Cu(111)晶圆的可控制备及单晶石墨烯晶圆的生长。该技术能有效促进特定Cu(111)晶粒的选择性异常长大，从而解决孪晶界问题。所开发的方法与现行工业级B2B制造工艺相兼容，可稳定制备25片具有高结晶度、表面平坦度与良好重复性的6英寸Cu(111)晶圆，并在此基础上实现6英寸单晶石墨烯晶圆的规模化生长。所得单晶石墨烯晶圆展现出卓越的电学性能与均匀性：平均载流子迁移率达10,093 cm²·V⁻¹·s⁻¹，方块电阻波动率仅约3.5%。

本研究为推进单晶二维材料晶圆的工业化生产奠定了关键基础，同时为高性能电子与光电器件的开发提供了广阔前景——这类器件的发展正高度依赖于高质量二维材料晶圆的可重复、规模化制备。

文献信息

Jiaxin Shao et al., Texture-engineered fabrication of ultraflat, 6-inch single-crystal Cu(111) wafers. Sci. Adv.11, eady1943(2025).

文献链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ady1943