欧米伽书评|Nat.Commun|用于超快离子筛分的氧化石墨烯膜准垂直不对称通道

研究员们提出一种基于不对称孔道混合纤维素酯(MCE)基底模板的策略,通过在定制MCE基底(不对称孔径)中插入并堆叠AD-rGO片层来构建氧化石墨烯膜的垂直通道。平均片径约450 nm的AD-rGO能稳定嵌入大孔侧,而不会渗漏到小孔侧,从而保证了堆叠稳定性。这类膜因其独特的水通道结构表现出极高的离子筛分性能,水通道不仅短且几乎无曲折,还在渗透方向上形成高密度的水流通道。

二维(2D)通道膜的高性能通常是通过制备超薄膜或形成短通道来实现的,这些短通道可以通过小薄片的自组装来降低传输通道的曲折度,从而显示出在高效海水淡化和净化、气体和离子分离以及有机溶剂废液处理方面的潜力。该文章报道了一种基于具有不对称孔的基底模板在氧化石墨烯(GO)膜中构建垂直通道的方法。该膜的水渗透率达到2647 L m-2 h-1 bar -1,同时仍保持99.9%的超高重金属离子截留率,优于已报道的最先进的2D膜。此外,该膜在至少48小时的长期过滤实验中表现出优异的稳定性,并可耐受超过100分钟的超声波处理。准垂直通道具有极短的路径,几乎可以直接传输水,且具有较高的有效通道面积,同时非对称多孔模板增强了插入的GO纳米片的堆叠,从而避免了膜的膨胀效应。该研究为制备高效净水性能的二维纳滤膜垂直通道提供了一种简便的方法。

研究员们提出一种基于不对称孔道混合纤维素酯(MCE)基底模板的策略,通过在定制MCE基底(不对称孔径)中插入并堆叠AD-rGO片层来构建氧化石墨烯膜的垂直通道。平均片径约450 nm的AD-rGO能稳定嵌入大孔侧,而不会渗漏到小孔侧,从而保证了堆叠稳定性。这类膜因其独特的水通道结构表现出极高的离子筛分性能,水通道不仅短且几乎无曲折,还在渗透方向上形成高密度的水流通道。

欧米伽书评|Nat.Commun|用于超快离子筛分的氧化石墨烯膜准垂直不对称通道

图1具有准垂直不对称离子筛分通道的氧化石墨烯(GO)膜(右)与传统GO膜(左)的对比

实验中,膜的水通量最高可达1106-2647 L m-2 h-1 bar -1,同时对Pb(NO₃)₂、CuSO₄、ZnSO₄、CrCl₃与FeCl₃等重金属离子的截留率达到99.9%,比已报道的最佳二维膜高出约715倍。此外,该膜在长期过滤实验中也表现出良好的稳定性。值得注意的是,这种制备准垂直不对称通道膜的方法不仅适用于GO,还可推广到其他二维材料(如MXene),为制备高性能纳滤膜提供了简便可行的途径。

超高水通量归因于AD-rGO膜在MCE基底大孔侧形成的垂直水通道。合适尺寸的AD-rGO片层(约450 nm)能够插入2 μm大孔一侧,但不会渗漏到0.2 μm 小孔一侧,从而在基底内部形成稳定堆叠结构,这种简单结构显著缩短了水流路径并提高了通道密度。与初始GO(含氧官能团约31.3%)相比,AD-rGO经过氨基水热处理后,含氧基团含量下降至约22%,并引入了约4%的C-N基团。这使其ζ电位从-34.8 mV 降至-28.8 mV。较少的含氧基团降低了水分子在石墨烯表面传输的摩擦阻力,提升了水通量。同时,C-N基团的氮掺杂增强了阳离子-π相互作用,有助于提升重金属离子的截留效果。

这种基于不对称孔基底的策略可扩展到其他二维材料(如MXene、MoS₂、MOFs等)。此外,在相同通道结构下,流体特性(如粘度)、二维片层的表面化学、纳米孔、润湿性及界面相互作用等也会影响水通量。该研究展示的高密度垂直通道构建为纳滤与分离膜领域提供了新的思路,同时改进二维膜的本征性质,有望进一步提升其离子筛分性能。

文献链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-56358-z

Quasi-vertically asymmetric channels of graphene oxide membrane for ultrafast ion sieving

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