碳纳米材料，如碳纳米管和石墨烯，因其卓越的力学、电学和热学性能，被视为下一代高性能器件（如柔性电子、热管理模块和能源存储设备）的理想候选材料。其中，单壁碳纳米管薄膜因其可调的电热性能和结构柔韧性备受关注，然而在实际应用中，其网络结构中存在的弱范德华连接和节点不连续问题严重制约了电子和声子的高效传输，限制了整体性能的发挥。尽管过去二十年里研究人员尝试通过高温石墨化、化学切割或高能辐照等手段优化其结构，但这些方法往往依赖极端温度、有毒化学品或复杂工艺，难以实现大规模、环保的制备，成为该领域长期面临的技术瓶颈。
论文概要
2025年9月23日，美国东北大学 Yung Joon Jung 教授团队在Advanced Functional Materials期刊发表题为“One-Step Transformation of Single-Walled Carbon Nanotube Networks into High-Performance Multilayer Graphene-Rich Films via Laser Shockwave Compaction”的研究论文。
本研究提出了一种创新的激光冲击波压缩技术，能够在低温（<120°C）、无化学添加的条件下，将单壁碳纳米管网络一步转化为多层石墨烯富集薄膜。该方法通过纳秒激光诱导的高压冲击波（约2.27 GPa）促使碳纳米管发生可控“解拉链”并重新堆叠成连续的石墨烯结构。结构表征证实转化后的薄膜具有近乎理想的层间距和完整的sp²碳网络。性能测试显示，其热导率提升至原来的7倍，电导率提升2.6倍，显著优于原始碳管网络。该工艺无需金属催化剂或复杂预处理，具备高效、可扩展的优势，为高性能碳基电子器件和热管理材料的开发提供了新的技术路径。
图文解读
激光冲击波压缩与结构演变
激光冲击波压缩技术通过在室温条件下对单壁碳纳米管（SWCNT）网络施加高重复频率的吉帕斯卡级压力（约2.27 GPa），成功诱导其发生结构重组。如图1a所示，实验采用铝箔作为吸收层，在纳秒激光作用下产生等离子体膨胀，进而形成高压冲击波。随着激光脉冲次数增加，SWCNT网络从初始的无序束状结构（图1b）逐渐转变为局部缺陷增多的紧密束（图1c），进而发生管壁的“解拉链”行为，形成具有开放边缘的石墨烯纳米带状结构（图1d）。在200次脉冲后，解拉链的纳米管进一步堆叠成多层石墨烯（MLG）富集薄膜（图1e），其厚度减少高达61%，表明形成了高密度、连续的石墨烯网络。这一结构演变过程（图1f）揭示了在较低温度和压力条件下实现碳纳米管向石墨烯转变的可行性，为碳材料的结构重构提供了新路径。
图1. 激光诱导冲击波压缩后单壁碳纳米管网络的形貌与结构演变
转化后的多层石墨烯结构表征
高分辨透射电镜（HRTEM）分析表明，经过200次激光脉冲处理后，SWCNT网络成功转化为包含双层与多层石墨烯的连续结构。图2a–c展示了清晰的晶格条纹，其层间距约为3.53 Å，与理想石墨烯的层间距相符。选区电子衍射（SAED）图谱（图2d）显示出典型的六方对称衍射斑点，分别对应{2110}和{1100}晶面，进一步证实了石墨烯晶格的形成。此外，图2e中的快速傅里叶变换（FFT）图谱呈现双层石墨烯特有的六角衍射点阵，说明部分区域存在层间旋转结构。这些结果共同验证了SWCNT向高质量石墨烯的结构转变，且其层数与原始碳管束的尺寸密切相关。
拉曼光谱分析结构转变机制
拉曼光谱被用于追踪SWCNT向MLG转变过程中的结构演变。如图3a–d所示，G⁺带频率在50次脉冲后因压应变而蓝移，而在200次脉冲后出现红移，表明应变随石墨烯网络的形成而释放。G⁻/G⁺强度比先增后降（图3c），反映了碳管先经历束状聚集后发生解拉链的过程。D带与G⁺带的强度比（I_D/I_G⁺）在150次脉冲时达到峰值后下降（图3d），说明在结构转变初期边缘缺陷增多，随后因石墨烯层间融合而减少。此外，径向呼吸模（RBM）强度显著降低（图4a–b），表明SWCNT的管状结构逐渐消失；而2D带强度比（*I_2D/I_G⁺*）增加100%（图4c–d），进一步证实了石墨烯sp²网络的形成。这些光谱变化协同说明了激光冲击波诱导的碳管解拉链与石墨化是一个多阶段、可控的结构重组过程。
电学与热学性能提升
电导率和热导率的测量结果（图5a–b）显示，随着激光脉冲次数增加，SWCNT薄膜的电导率从0.068 MS/m提升至0.18 MS/m（提高2.6倍），热导率从9.52 W/m·K提升至66.25 W/m·K（提高7倍）。在100次脉冲时，热导率已有显著提升，而电导率增长滞后，可能源于解拉链过程中产生的边缘缺陷对电子输运的散射作用增强。至200次脉冲时，连续、层间距均衡的MLG网络形成，有效降低了声子散射和接触电阻，从而同步优化了电、热传输性能。此外，体积热容提升3倍（图5c），进一步支持了材料密实化和石墨烯网络的形成。与已有方法相比（图5d），本工艺在提升电、热性能方面表现出明显优势，适用于高性能热管理材料和柔性电子器件。
总结展望
总之，本研究通过激光冲击波压缩技术开发了一种无化学试剂、一步法低温（<120 °C）转化策略，成功将单壁碳纳米管网络重构为多层石墨烯富集薄膜。该过程基于纳秒激光诱导的高压冲击波（≈2.27 GPa）实现SWCNT的可控解拉链与层间堆叠，形成具有近乎理想范德华间距的连续sp²碳结构。性能表征表明，所得薄膜的热导率提升至原来的7倍（66.25 W·m⁻¹·K⁻¹），电导率增强2.6倍（0.18 MS·m⁻¹），显著优于原始碳管网络。该方法在无需外部加热、金属催化剂或多步处理的条件下实现了高效、可扩展的石墨烯制备，为柔性电子、热管理及能源存储器件中的碳基异质结构提供了新的材料平台。未来可探索SWCNT/石墨烯界面工程的精确调控及其在大面积功能器件中的集成性能。
文献信息
One‐Step Transformation of Single‐Walled Carbon Nanotube Networks into High‐Performance Multilayer Graphene‐Rich Films via Laser Shockwave Compaction. Jianlin Li;Juyeon Seo;Peiyun Feng;Dongyun Seo;Jihyun Kim;Dina N Oosthuizen;Jungwan Cho;Byungjin Cho;Ahmed A Busnaina;Hyun Young Jung;Dongsik Kim;Yung Joon Jung. ISSN: 1616-301X , 1616-3028; DOI: 10.1002/adfm.202511015. Advanced functional materials. , 2025
本文来自焦耳热超快合成材料，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
