一石二鸟!中山大学吴青芸课题组CEJ:原位碳点合成打破石墨烯“光热桎梏”,实现高效太阳能界面蒸发与土壤重金属修复新应用

还原氧化石墨烯(rGO)因其优异的光热性能被视为SIE的理想材料之一。然而,rGO面临一个经典的“性能权衡”(Trade-off):提升π共轭结构(光热性能)与维持亲水性(供水能力)难以兼得。以往的改性策略多采用“功能叠加”思路(如复合亲水层),但未能从本质上解决这一矛盾。我们设想利用碳点(CDs)本身兼具π共轭核与丰富亲水官能团的特性,通过一锅水热法使其原位生长于rGO上,以期实现“一石二鸟”的效果。

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中山大学吴青芸、顾林团队通过原位生长碳点(CDs) 的策略,成功制备了碳点-还原氧化石墨烯气凝胶(CDs-rGOA),同步大幅提升了材料的光热转换效率(>99%)和亲水性,完美破解了rGO材料的固有“性能权衡”难题。基于该材料8.25 kg m⁻² h⁻¹的超高蒸发速率,团队创新性地设计了太阳能驱动人工水循环系统,实现了对钴污染土壤60.1%的高效、绿色修复。

背景介绍

太阳能驱动界面蒸发(SIE)技术是解决全球水-能-环境危机的重要可持续方案。还原氧化石墨烯(rGO)因其优异的光热性能被视为SIE的理想材料之一。然而,rGO面临一个经典的“性能权衡”(Trade-off):提升π共轭结构(光热性能)与维持亲水性(供水能力)难以兼得。以往的改性策略多采用“功能叠加”思路(如复合亲水层),但未能从本质上解决这一矛盾。

本文亮点

能否不从“复合”而从“重构”的角度出发,通过一种简单的工艺,在提升rGOπ共轭结构的同时,为其固有“基因”中注入亲水性,从而实现光热与亲水性能的协同提升?基于此,我们设想利用碳点(CDs)本身兼具π共轭核与丰富亲水官能团的特性,通过一锅水热法使其原位生长于rGO上,以期实现“一石二鸟”的效果。

图文解析

在太阳能驱动界面蒸发(SIE)领域,还原氧化石墨烯(rGO)面临一个经典的“性能权衡”(Trade-off):提升π共轭结构可增强光热性能,但会牺牲亲水性;而维持亲水性又往往需要保留含氧基团,这又会破坏共轭结构,限制光热转换。

以往的研究策略(如与其他亲水材料复合)多采用“功能叠加”的思路,如同为rGO“穿上”一件亲水外衣。这种方法虽有效,但界面复杂,可能引入额外热阻,且稳定性面临挑战。

而中山大学的吴青芸副教授、顾林副教授研究团队独辟蹊径,从材料本身入手。他们利用葡萄糖与氧化石墨烯(GO)在一锅水热法中同步反应的特性,使碳点(CDs)原位生长于rGO片层之上。CDs本身兼具π共轭核与丰富亲水官能团,如同为rGO“注入”了兼具双功能的“基因”。这不仅是一次简单的“复合”,更是一次“重构”。该策略从本质上协同提升了rGO的固有属性,而非两种材料的机械加和,从而更巧妙、更彻底地打破了上述性能权衡,完美实现了“一石二鸟”的效果。相关工作在国际权威期刊《Chemical Engineering Journal》上发表,硕士研究生朱佳伟为该论文第一作者。

一石二鸟!中山大学吴青芸课题组CEJ:原位碳点合成打破石墨烯“光热桎梏”,实现高效太阳能界面蒸发与土壤重金属修复新应用

图1:CDs-rGOA的合成设计与应用概念(a) SIE过程示意图。(b) rGO基材料中高共轭与高亲水性的权衡关系。(c) CDs-rGOA的水热合成过程示意图。(d) CDs在rGO上原位生长以实现高效SIE的机制。(e) SIE驱动人工水循环用于土壤修复的概念图:通过创造连续浓度梯度,驱动重金属离子定向迁移并富集于气凝胶中。

“一石”何以“二鸟”?

  • 第一只“鸟”:超高的光热转换效率(>99%)

CDs的引入显著扩大了rGO的π共轭体系,缩小了其带隙,促进了光生电子的非辐射衰减,将能量更高效地转化为热能。同时,CDs与rGO之间发生荧光共振能量转移(FRET),CDs吸收的光能可无损耗地传递给rGO并转化为热,使复合材料的光热转换效率高达惊人的99.3%,逼近理论极限。

  • 第二只“鸟:优异的水活化与输运能力

CDs表面丰富的羟基、羧基等亲水基团,极大地改善了rGO的润湿性。接触角从rGOA的90.8°急剧降至32.1°,水滴可在2秒内被完全吸收。更重要的是,这些基团能有效破坏水分子间的氢键网络,产生大量蒸发焓更低的“中间水”,大幅降低了水的蒸发能耗。

  • “一石二鸟”实现超快的光热界面水蒸发

基于这两大优势,CDs-rGOA在1太阳光照下实现了8.25 kg m⁻² h⁻¹的超高蒸发速率,性能稳居全球报道的rGO基材料前列。

从“高效蒸发”到“土壤修复”:概念的惊人飞跃

然而,团队的雄心远不止于创造一项“性能冠军”材料。 他们极具创意地将该超高效蒸发系统应用于环境修复领域,模拟自然水循环,构建了太阳能驱动人工水循环(SAHC)系统用于修复钴污染土壤。

该系统将CDs-rGOA置于污染土壤上方,在太阳能驱动下,土壤中的水分(含洗脱剂和钴离子)被快速吸收并蒸发,蒸汽在顶棚冷凝后回流至土壤,形成一个封闭的“土壤-气凝胶-顶棚-土壤”循环。在此过程中,蒸发产生的强大拉力会驱动钴离子定向迁移并富集于CDs-rGOA中。

实验结果表明,仅需10小时,该体系就能有效去除土壤中60.1%的钴污染物,处理后的土壤达到安全标准,并且重金属被富集在气凝胶中,便于后续回收处理,真正实现了绿色、低耗、可持续的修复模式。

总结与展望

本工作成功开发了一种原位集成碳点策略,巧妙地打破了rGO材料光热性与亲水性之间的权衡关系,制备出的CDs-rGOA实现了超高的太阳能蒸汽产生速率和近乎极限的光热转换效率。

更值得关注的是,我们首次将超高效SIE技术与土壤修复相结合,构建了太阳能驱动的人工水循环(SAHC)系统,为重金属污染土壤的治理提供了一种绿色、低耗、可持续的新范式。该工作不仅为解决碳基光热材料的固有难题提供了新思路,也极大地拓展了SIE技术的应用边界,为实现“水-能-环境”的协同治理展示了广阔前景。

论文信息

Kill two birds with one stone: In-situ carbon dots-integrated rGO achieves ultra-efficient solar steam generation driving artificially hydrologic cycle towards soil remediation

DOI: 10.1016/j.cej.2025.167597

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