Adv Sci | 中科院上海高等研究院王勇团队通过石墨烯夹层定制稀土铁石榴石中的非常规亚铁磁性

论文概要

亚铁磁体（FiMs），尤其是补偿型亚铁磁体，由具有反平行且不等价磁矩的耦合亚晶格构成，为磁性调控提供了独特的材料平台，这在下一代自旋器件的设计中极具应用价值。然而，由于制备高质量、功能完备的薄膜需要外延生长，高效调控其铁磁性的方法仍然十分有限。本研究通过引入石墨烯中间层，实现了稀土铁石榴石（REIG：铥铁石榴石）薄膜中亚铁磁性的多重调控，不仅使磁各向异性发生连续变化，还获得了意外且可调控的磁化补偿点（T_M）。通过软 X 射线吸收光谱分析，所呈现的轨道磁矩各向异性行为，为磁各向异性的大范围可调调控提供了直接证据。随温度变化的 X 射线磁圆二色信号进一步证实了所出现的补偿点（T_M）的显著增强，这揭示了不等价磁性原子间存在可调控的交换耦合。这些结果确立了一种通过中间层工程定制低维稀土铁石榴石薄膜磁性的高效策略，并推动了基于稀土铁石榴石的自旋电子学研究。

研究背景

亚铁磁绝缘体（FiMI）具有居里温度高、阻尼极低以及可实现面内或垂直磁各向异性等优势，是实现低耗散自旋器件及电路的理想候选材料。稀土基铁石榴石（REIG：RE₃Fe₅O₁₂，包含铥（Tm）、钆（Gd）、铽（Tb）等稀土元素）作为典型代表，结合了铁磁体（FM）和反铁磁体（AFM）的固有优势，为自旋领域探索新奇物理现象提供了诸多机遇。例如，其反平行亚晶格有助于研究类反铁磁体的自旋动力学、反对称交换相互作用、以及手性自旋织构，从而实现器件的快速运行。这些亚晶格中两种不等价的磁性原子具有不同的占据位置和随温度变化的磁化强度，从而产生高度可变且可调控的磁性，这被广泛用于低功耗、高性能、长寿命的信息存储与处理。特别是在特定温度点，净磁化强度和角动量消失的一类材料被称为完全补偿型稀土铁石榴石，相应的温度点分别被定义为磁化补偿点（Tₘ）和角动量补偿点（Tₐ）。完全补偿型稀土铁石榴石的物理参数（如阻尼、动态频率、磁畴壁速度）在这两个补偿点会呈现消失或发散的特征，并且诸多新发现也与 Tₘ和 Tₐ相关，例如高效的自旋轨道矩切换、超快的磁畴壁运动、以及纳米尺寸的斯格明子。因此，探索完全补偿型亚铁磁绝缘体在 Tₘ和 Tₐ处异常的自旋相关行为近来引起了广泛关注，并为实现超快自旋电子学存储器和逻辑器件提供了独特的材料平台。

图文解析

图 1. TmIG/(0–5G)/SGGG 样品的结构表征。a、b) 分别为 TmIG (8 nm)/SGGG 和 TmIG (8 nm)/4G/SGGG 界面的横截面 TEM 图像。插图为图像的 FFT（快速傅里叶变换）结果。c) TmIG (6 nm)/(0–5G)/SGGG 薄膜的 XRD θ-2θ 扫描图。这些数据是在基于同步辐射的设备上采集的。d) 具有 0–5 层石墨烯中间层（tG）的 TmIG (6 nm) 薄膜的相应面外应变。e) TmIG (12 nm)/(0–5G)/SGGG 薄膜的 XRD 2θ-ω 扫描图，数据在实验室设备上采集。f) 具有 0–5 层石墨烯中间层的 TmIG (12 nm) 薄膜的相应面外应变。

图 2. Pt/TmIG/(0–5G)/SGGG 样品的反常霍尔效应（AHE）测量。a）带有石墨烯中间层的 Pt/TmIG/SGGG 的反常霍尔效应测量示意图。b、c）分别为室温下测量的 Pt/TmIG（6 nm）/(0–5G)/SGGG 和 Pt/TmIG（12 nm）/(0–5G)/SGGG 的反常霍尔电阻（R_AHE）与磁场（H）的关系曲线。d）Pt/TmIG（6 nm）/(2G)/SGGG 样品的反常霍尔电阻随温度和磁场的变化关系。e）分别为 Pt/TmIG（6 nm）/(2G)/SGGG（橙色）和 Pt/TmIG（12 nm）/SGGG（紫色）样品的矫顽场（HC）随温度的变化关系。f）分别为 Pt/TmIG（6 nm）/(2G)/SGGG（橙色）、Pt/TmIG（6 nm）/SGGG（紫色）和 Pt/TmIG（12 nm）/SGGG（深青色）样品的反常霍尔电阻随温度的变化关系。

图 3. TmIG（6 nm 或 12 nm）/(0–5G)/SGGG 样品的 X 射线吸收光谱（XAS）测量。a）带有石墨烯中间层的 TmIG/SGGG 在正入射（NI）条件下的 XAS 测量示意图。b、d）分别为 TmIG（6 nm 或 12 nm）/(0–5G)/SGGG 样品在正入射条件下于 Fe L3,2 边的实验 XAS 光谱。黑线和红线分别表示正螺旋度（+𝝈）和负螺旋度（-𝝈）。c、e）分别为 TmIG（6 nm 或 12 nm）/(0–5G)/SGGG 样品对应的 X 射线磁圆二色性（XMCD）信号。f）分别为 TmIG（6 nm）/(0–5G)/SGGG 样品的轨道矩（上）以及 mL（0–5G）与 mL（0G）的比值（下）随石墨烯厚度（tG）的变化。g）分别为 TmIG（6 nm）/(0–5G)/SGGG 样品在正入射（NI）和 grazing 入射（GI）几何条件下获得的轨道矩（上）以及 mL（0–5G）与 mL（0G）的比值（下）随石墨烯厚度（tG）的变化。h）TmIG（12 nm）/(0–5G)/SGGG 样品的有效磁矩各向异性（EMA）随石墨烯厚度（tG）的变化。k）TmIG（6 nm 或 12 nm）/(0–5G)/SGGG 样品的总磁矩（mtot）随石墨烯厚度（tG）的变化。

图 4. TmIG（6 nm）/(0–5G)/SGGG 样品中随温度变化的 XAS 和 XMCD 信号。a-c）分别为 SGGG 衬底上 TmIG（6 nm）/0G、TmIG（6 nm）/(2G) 和 TmIG（6 nm）/(4G) 薄膜的 XAS（上）及相应的 XMCD 信号（下）。d）0 至 5 层石墨烯中间层的 XMCD 强度比随温度的变化。e）TmIG（6 nm）/(0–5G)/SGGG 样品中，出现的 T_M（上）以及 T_M（0–5G）与 T_M（0G）的比值（下）分别作为石墨烯厚度（t_G）的函数。

结论

研究成功地在涂覆了 0–5 层石墨烯单分子层的单晶 SGGG 衬底上制备出了高质量的 TmIG 薄膜。由于在 TmIG 与 SGGG/(0–5G) 的界面处产生了诱导应变，实现了对磁各向异性的显著调制以及一个意想不到的 T_M 点。结合随温度变化的 XAS 和 XMCD 测量结果，发现与石墨烯厚度（t_G）相关的高度各向异性的轨道矩，为磁各向异性的可调节性提供了直接证据，而补偿特性则通过 XMCD 光谱中取向的翻转以及特定温度下磁矩的消失得到了验证。相应地，工作实现了轨道矩和 T_M 的大幅增强。这些成果表明，研究低维稀土铁氧体（REIG）材料中的亚铁磁性对于推进基于 REIG 的自旋电子学研究具有重要意义。此外，石墨烯中间层在 TmIG 薄膜制备过程中能够有效抑制原子互扩散，实现远程外延生长，同时引入适当的应变来调制 TmIG 的磁性能。在未来的研究中，它们还有潜力用于制备具有垂直磁各向异性（PMA）的自支撑单晶 TmIG 薄膜。然而，目前有限的可调性和非单调控制限制了其实际应用价值。因此，下一步还需要进行更深入的研究。

论文信息

Tailoring Unusual Ferrimagnetism in Rare-Earth Iron Garnets via Graphene Interlayers

https://doi.org/10.1002/advs.202506085

第一作者：Rui Yu

通讯作者：Rui Yu，王勇

通讯单位：中国科学院上海高等研究院