石墨烯之父,Nature!

本研究通过在其紧邻位置(1纳米间距)设置石墨栅极,实现了石墨烯电子品质的突破性提升。这种邻近筛选使电荷不均匀性降低两个数量级,降至约10⁷ cm⁻²量级,并将电势波动限制在1 meV以内。量子迁移率达到10⁷ cm²V⁻¹s⁻¹,较最高质量半导体异质结构提升一个数量级,输运迁移率则与之持平。

研究背景

二维体系的电子品质对量子输运现象研究至关重要。半导体异质结构经过数十年优化已制备出创纪录质量的二维电子气,其输运迁移率和量子迁移率分别达到10⁸和10⁶ cm²V⁻¹s⁻¹量级。虽然石墨烯器件质量持续提升,但仍相对落后。

研究问题

本研究通过在其紧邻位置(1纳米间距)设置石墨栅极,实现了石墨烯电子品质的突破性提升。这种邻近筛选使电荷不均匀性降低两个数量级,降至约10⁷ cm⁻²量级,并将电势波动限制在1 meV以内。量子迁移率达到10⁷ cm²V⁻¹s⁻¹,较最高质量半导体异质结构提升一个数量级,输运迁移率则与之持平。该品质使得舒勃尼科夫-德哈斯振荡在低至1 mT的磁场下显现,量子霍尔平台在低于5 mT时形成。尽管邻近筛选会抑制电子-电子相互作用,但分数量子霍尔态依然可观测,其能隙较未筛选器件仅缩小3-5倍,证明空间尺度短于10纳米的多体现象仍保持稳健。该研究为提升石墨烯及其他二维体系电子品质提供了可靠路径,有望推动以往因无序性而难以观测的新物理现象的探索。

图文解析

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图1| 邻近屏蔽效应对电荷均匀性的显著改善

要点:

1.本文的器件采用双栅极多端霍尔棒结构,由夹在两片六方氮化硼晶体之间的单层石墨烯制备而成。顶部六方氮化硼(厚度20-70纳米)作为蒸镀金/铬电极的栅极电介质,底部栅极采用石墨晶体(图1a左插图)。本器件的显著特征是采用超薄底层六方氮化硼(3-4个原子层)。选择d≈1纳米的小厚度旨在通过镜像电荷屏蔽降低背景静电势,从而抑制电子-空穴团簇和散射。事实上,在金属栅极存在时,背景电势的衰减比例应符合[1−exp(−2παd/L)]关系式——其中L代表外部电势变化的特征尺寸,α≈1.5用于校正六方氮化硼介电常数各向异性的影响。鉴于2πα值较大,当d=1纳米时,尺寸超过10纳米的电势变化应被显著抑制。无法使用更薄的六方氮化硼,因为量子隧穿会导致显著漏电。即使采用三层六方氮化硼结构,在改变载流子浓度n时也只能使用顶栅以避免漏电。采用原子级平整的石墨晶体作为邻近栅极也至关重要,这能防止界面电荷捕获并消除表面粗糙度引起的电场波动。通过霍尔测量将施加的栅极电压转换为n值至关重要,因为在小d条件下量子电容会产生显著影响。制备此类器件的核心挑战在于获取足够大(数百平方微米)的少层六方氮化硼晶体,这限制了霍尔棒的宽度W(6至10微米,见图1b插图),进而增强了边缘散射的影响。本文研究了七个此类器件,并采用相同工艺制备了对比参照器件——这些参照器件使用远程石墨栅极(d≳20纳米)和标准硅片栅极。

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图2|邻近屏蔽石墨烯中的弹道输运特性

要点:

1.为了评估迁移率µ,本文首先采用标准表达式µ=1/neρxx。该公式使用时需要在有限载流子浓度n处设置截止点(约δn量级),此处电子-空穴洼陷开始影响输运过程。对于参考器件,这意味着截止浓度约为10¹⁰ cm⁻²,且通过公式µ=(eℓ/ħ)(πn)⁻¹/²≲ 10⁷ cm²V⁻¹s⁻¹设定了迁移率上限(假设边缘散射占主导地位,ℓ ≈W≈10µm)。在此浓度区间,有限尺寸的邻近场效应器件也无法突破该极限。但得益于卓越的均匀性,其截止浓度可降至更低值。图2a显示当浓度低于10¹⁰ cm⁻²时,ρxx仍保持近似n⁻¹/²的标度关系。当n≳ 3–5×10⁹ cm⁻²时,提取的ℓ值与器件宽度W高度吻合(图2a红色曲线),符合弹道输运的理论预期,此时迁移率µ≈10⁷ cm²V⁻¹s⁻¹。当浓度进一步降低至10⁸ cm⁻²以下(远离电子-空穴洼陷区域)时,通过ρxx(n)曲线测算的迁移率随浓度下降持续升高,在n≈10⁹ cm⁻²时达到2.5×10⁷ cm²V⁻¹s⁻¹以上——这对石墨烯而言是极高值。但在此低浓度下,传统评估方法可能失效:提取的ℓ值开始接近或超过W(图2a)。虽然石墨烯边缘的镜面反射可能导致ℓ >W(因费米波长λF超过1µm而可行),但该估算可能受干涉(”介观”)波动影响(图2a)。

2.为更准确测定ℓ及µ,本文采用可直接探测弹道输运的测量构型。其中磁聚焦技术令从一个接触电极注入的载流子被距离L的另一电极收集(图2b插图),磁场使载流子轨迹弯曲形成焦散线,从而产生聚焦共振。实验发现共振位置与理论预测高度吻合(图2b)。关键的是,邻近场效应器件的磁聚焦共振可持续至n≈10⁹ cm⁻²(图2b),而最佳参考器件(µ≈7×10⁶ cm²V⁻¹s⁻¹)仅在10¹¹cm⁻²以上才出现磁聚焦,硅栅器件所需浓度更高。对于图2b所示器件,磁聚焦峰的存在表明载流子平均自由程ℓ ≳ πDc/2=πL/2≈21µm(Dc为回旋直径)。根据方法部分所述的半定量判据,聚焦峰持续至10⁹ cm⁻²表明µ≳ 6×10⁷ cm²V⁻¹s⁻¹,这与通过ρxx(n)关系得到的估算值一致。

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图3| 毫特斯拉级磁场下的量子化现象

要点:

1.与SdH振荡的早期出现相一致,量子霍尔效应(QHE)在磁场强度B≤5 mT时已完全形成(图3c)。在中性点处,电子和空穴平台之间的转变半高宽约为3×10⁷ cm⁻²(图3c),这为邻近门控器件中的电荷不均匀性提供了独立测量依据。重要的是,QHE平台的出现并不受石墨烯质量的限制,而是取决于电压探针的宽度w——在具有较大w的器件中,平台会更早形成。这归因于在如此低的磁场下,5 mT时的扩散长度Dc≈0.7 µm和磁长度ℓB=Dc(ν/8)¹/²均与w≤1 µm尺度相当,导致边缘态在接触点发生部分反射,从而阻碍了量子化平台的形成。

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图4| 邻近栅极器件中的分数量子霍尔效应

要点:

1.电子质量的提升伴随着相应的代价。许多备受关注的多体现象往往会在质量每提升一个数量级时出现,但增强的屏蔽效应不可避免地抑制了这些现象。为评估邻近屏蔽对石墨烯中多体现象的影响,本文在装置中研究了分数量子霍尔效应(磁场强度B最高达12T,温度T最低至50mK)。图4a展示了在填充因子ν=2/3、5/3、8/3、10/3和11/3处明显的霍尔平台及相应的电阻率极小值。值得注意的是,尽管1/3态通常最为显著,但实验中并未观测到其特征。本文认为该态的缺失源于负量子电容效应——在栅极电压测量中,这种效应会抑制该态的出现。通过提取分数量子霍尔能隙(图4b)并将其与参照装置对比,发现参照装置中的能隙与文献报道值高度吻合(图4c)。虽然邻近屏蔽使分数量子能隙相较未屏蔽装置降低了3-5倍,但这些能隙仍显著大于其他二维体系的典型值。

2.这种抑制效应可作如下理解:分数量子霍尔效应的相互作用能标度为e2/εℓB(ℓB表示磁场中电子相互作用的特征长度,ε为有效介电常数),而邻近屏蔽将其修正为e22d/εℓB2(两个相互作用偶极子各自包含电子与其距离2d的镜像电荷)。由此推导出在12T磁场下的抑制因子为ℓB/2d≈4,与观测结果高度吻合(图4c)。分数量子态首次出现在7T以上,随着磁场增强(ℓB减小至10nm以下)而愈加显著。该长度尺度与d≈1nm的邻近屏蔽抑制背景静电势的空间范围一致,这得益于前文讨论的大系数2πα。同样的10纳米尺度此前在另外两种相互作用现象(电子粘滞性和乌尔夫散射)的抑制中被观察到。这些发现表明,虽然邻近屏蔽确实降低了相互作用强度,但涉及尺度短于10纳米的多体物理过程在邻近栅控装置中仍可被观测到。

总结展望

本研究表明,邻近屏蔽效应能将石墨烯的电子质量提升高达两个数量级。由此产生的电荷均匀性达到前所未有的水平(狄拉克点波动小于10K),使得朗道能级极度收窄,并在毫特斯拉量级磁场下实现量子霍尔效应。虽然这种质量提升以抑制多体现象为代价,但小于10纳米尺度的短程相互作用仍保持强劲,这表明邻近屏蔽技术对研究强磁场下的短程关联态和多体物理具有特殊价值。本文预计该方法对研究石墨烯多层结构和超晶格体系尤其有益。随着二维半导体质量的持续提升,邻近屏蔽技术也有望应用于这些体系——其比单层石墨烯更丰富的能带结构和更强的相互作用,有望在降低无序度的条件下揭示新物理现象。此外,如在80毫特斯拉以下磁场中观测到的螺旋量子霍尔效应所示,该技术可在提供卓越电子质量的同时,实现多体相互作用的可控抑制。

文献信息

第一作者:Daniil Domaretskiy

通讯作者: Daniil Domaretskiy,Zefei Wu, Alexey I. Berdyugin & Andre K. Geim

通讯单位: 英国曼彻斯特大学,新加坡国立大学

DOI:https://doi.org/10.1038/s41586-025-09386-0

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