直接甲醇燃料电池（DMFC）相比氢燃料电池具有更简单的燃料系统，且在便携式和小型化电源领域展现出广阔应用前景。然而，商业化Nafion膜的甲醇渗透问题会在阴极产生混合电位，导致开路电压（OCV）降低及整体性能下降。尽管将单层石墨烯引入Nafion膜可缓解甲醇渗透并提升OCV，但往往会牺牲质子导电性。本文，西安交通大学史乐 教授团队在《Journal of Power Sources》期刊发表名为“Breaking the conductivity-selectivity trade-off in direct methanol fuel cells using oxygen plasma-treated monolayer graphene”的论文，研究将氧等离子体处理的单层石墨烯嵌入Nafion膜中，可同时提升质子导电性和选择性。
这种双重提升使DMFC性能较商业Nafion膜提升92.74%，功率输出分别为60℃时的134.56 mW cm−2和90℃时的254.84 mW cm−2。分子动力学模拟表明，通过等离子体处理引入的含氧功能基团形成了纳米孔，增强了石墨烯与Nafion之间的界面亲和力，从而改善了界面处的水分分布和质子传导。这种方法有效打破了导电性与选择性之间的权衡关系，为提升DMFC性能提供了可行解决方案。
图1. Schematic of the synthesis of Nafion/nanoporous graphene/Nafion. a) CVD graphene on copper substrate (centimeter scale, actual size 3 × 3 cm2); b) plasma treatment on copper substrate; c) D520 spin-coating; d) N212 hot-press; e) copper etching in FeCl3; f) air-dried nanoporous graphene on N212; g) another D520 spin-coating on the graphene side; h) another N212 hot-press (actual size 3 × 3 cm2).
一系列夹层结构的Nafion/等离子体穿孔石墨烯/Nafion质子交换膜被合成，以保持对甲醇穿透的显著阻抗，同时克服由原始石墨烯的高质子渗透屏障引起的性能限制。引入氧等离子体穿孔石墨烯后，质子导电率较原始石墨烯膜提高了超过三倍。在燃料电池测试中，N/G O10 s/N膜在开路电压（OCV）方面优于商业N212膜，并实现了最大功率密度92.74%的提升。这一改进归因于质子导电性的提升，同时保留了石墨烯对甲醇的选择性。等离子体穿孔不仅在原始石墨烯中引入选择性纳米孔，通过更大孔径提升质子导电性，还在纳米孔边缘添加功能基团，影响邻近水分布情况。氧等离子体可引入羟基促进质子渗透。然而，延长氧等离子体处理时间会导致羟基转化为环氧基团，反而阻碍质子渗透。这一现象导致石墨烯等离子体处理时间延长时性能下降。因此，适当的时间控制至关重要。根据我们的实验结果，采用法拉第笼进行6秒氩等离子体处理和10秒氧等离子体处理可实现最佳燃料电池性能。这项工作为在DMFCs中应用纳米孔单层石墨烯作为新一代质子交换膜铺平了道路。
文献：https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2025.237800
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