华东理工大学《Carbon》:改性石墨烯薄膜粉末废料,用于再制备高导热柔性石墨散热器

研究首先利用聚多巴胺(PDA)对粉碎的大尺寸石墨纳米片(GNs)粉末下脚料进行表面改性,得到GNs@PDA。然后将 GNs@PDA 与氧化石墨烯(GO)片混合,通过自组装制备出石墨烯/GNs@PDA(G/PG)复合薄膜。石墨化后,石墨化的 PDA 通过共价键将 GNs 与衍生的石墨烯 “焊接 “在一起。

成果简介

华东理工大学《Carbon》:改性石墨烯薄膜粉末废料,用于再制备高导热柔性石墨散热器

石墨烯薄膜(GF)凭借其轻质和高导热系数(K)的特点,被广泛应用于便携式电子设备的散热。然而,在实际应用中,石墨烯切模不可避免地会产生大量具有高 K 值的废料,因此值得研究废料的二次利用。本文,华东理工大学王际童 教授、乔文明 教授等研究人员在《Carbon》期刊发表名为“Modified graphene film powder scraps for re-preparation of highly thermally conductive flexible graphite heat spreaders”的论文,研究首先利用聚多巴胺(PDA)对粉碎的大尺寸石墨纳米片(GNs)粉末下脚料进行表面改性,得到GNs@PDA。然后将 GNs@PDA 与氧化石墨烯(GO)片混合,通过自组装制备出石墨烯/GNs@PDA(G/PG)复合薄膜。石墨化后,石墨化的 PDA 通过共价键将 GNs 与衍生的石墨烯 “焊接 “在一起。

由此产生的长程有序无缺陷层状堆叠结构有效地促进了声子和电子的传递,从而显著提高了 G/PG 薄膜的 K 值和导电性。G/PG 薄膜的面内 K 值和导电率分别高达 1301.8 W/mK 和 5939.0 S/cm。此外,G/PG 薄膜还具有优异的机械性能、可折叠性和电磁屏蔽性能。这项工作为柔性散热器的制备提供了思路,并实现了 GF 废料的再利用。

图文导读

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图1.GNs@PDA和G/PG薄膜的制造示意图。

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图 2. (a,b) GNs 和 (c) GNs@PDA 的扫描电镜图像。(d) GNs 和 GNs@PDA 的 XPS 光谱。(e) GNs@PDA 的 C 1s 和 N 1s 峰。(g) GNs 的 C 1s 峰。(h) GNs@PDA/H2O (左)和 GNs/H2O (右)悬浮液停留 60 分钟。

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图3:(a-d)GO/PG-3 薄膜的 EDX 图谱。(e-h)扫描电镜图像,(i)GO/PG-3 薄膜在各个温度阶段和压实前后的数码照片。(j) GO/PG-3 薄膜和 (k) G/PG-3 薄膜的截面 SEM 图像。(l) G/PG-3 薄膜的 HR-TEM。

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图4. 将 GO 和 GNs@PDA 组装成 G/PG 薄膜的结构演变方案。

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图5. (a) 实用传热性能测试平台。(b) 每种散热策略(冷却)的平均温度-时间曲线和 (c) 红外热成像图。

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图6. (a) Ku 波段 G/PG-3 薄膜的 EMI SE 和 (b) 系数。

小结

总之,通过简单地将改性石墨烯与 GO 自组装,成功地制造出了高导热柔性石墨散热器(G/PG 薄膜)。这项工作研究了热退火温度和 GNs@PDA 掺杂含量对形成高结晶有序石墨烯结构的影响,并确定了结构与材料性能之间的关系。经过高温石墨化和机械压实后,g-PDA 将 GNs “焊接 “到石墨烯上,同时 G/PG 薄膜中的缺陷得到恢复,形成长程有序无缺陷的片状堆积结构,为电子和声子的传输提供了途径。

相比之下,掺杂了3wt% GNs@PDA 的 G/PG 薄膜显示出最佳的综合性能,其 IP 热导率和电导率分别达到1301.8W/mK 和5939.0S/cm。红外热成像测试和 FES 分析进一步证实了G/PG-3薄膜卓越的传热性能。此外,G/PG-3 薄膜还具有出色的机械性能和可折叠性,在连续弯曲 5000 次之后,其电阻变化小于0.6%。凭借高导电性,G/PG-3薄膜还具有令人印象深刻的电磁屏蔽性能,Ku 波段EMI SE为83dB。具有优异综合性能的柔性 G/PG 散热片的制造不仅实现了GF废料的再利用,还为柔性高K材料领域提供了理想的候选材料。

文献:https://doi.org/10.1016/j.carbon.2024.118827

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