成果简介
随着便携式和可穿戴电子设备的发展，人们对微型储能电子设备的需求不断增加，这促使人们对高效、经济地制备高性能电极材料进行广泛研究。本文，华南理工大学袁伟 教授等在《ACS Appl. Energy Mater》期刊发表名为“Flexible N-Doped Graphene Electrodes Fabricated via Rapid Direct Hot Stamping for Microsupercapacitors”的论文，研究展示一种基于 N 掺杂石墨烯的电极的简便制备方法，可用于柔性织物上的平面微型超级电容器 (MSC)。
该方法包括在10秒内一步直接热烫印，以高效还原氧化石墨烯 (GO)，同时将 N 掺入还原的GO (N-rGO)。N 掺杂的程度可通过改变GO中前驱体壳聚糖 (CS) 的浓度来控制。得益于增强的 N 掺杂，CS 与GO质量比为0.15的 15% N-rGO 电极表现出 42.2Fcm-3 的优异体积电容、3.01 mWh cm-3 的超高能量密度和 31.57mW cm-3 的最大功率密度，以及出色的机械柔韧性和循环稳定性。此外，还对短袖上交织的MSC进行了串联集成，以点亮定制的LED，这表明其作为可穿戴设备电源的潜力。因此，所提出的热冲压策略为开发集成化和多功能纺织品提供了思路。
图文导读
图1。用平面叉指结构制造的用于柔性MSC的石墨烯基薄电极的N掺杂。（a，e）描述了以N掺杂石墨烯电极为特征的MSC的生产所涉及的顺序制造阶段：（a）通过湿法化学工艺制备GO–CS混合溶液;（b） 对GO–CS杂化物进行逐层过滤，形成基于CF的GO–CS膜;（c） 在CF基GO–CS薄膜上进行图案化红铜直接热冲压;以及（d）热冲压还原、热分解和N掺杂。在N-rGO图中，黄色球体表示N。灰色、红色和蓝色球体分别对应于碳、氧和氢原子；（e） 滴注凝胶电解质，涂覆导电银涂料，以及装置组件。（f） 在具有平面叉指结构的CF基板上的N-rGO电极。
图2.GO、rGO和N-rGO样品的XRD图谱（a）和拉曼光谱（b）。
图3.N-rGO的表征
图4.（a） 所有样品的XPS光谱。（b） C 1s XPS谱图为15%，N-rGO为15%。（c） N-rGO 1%的N 15s XPS谱图。（d） 所有N-rGO样品的N原子分布和C/N比。
图5.基于 rGO、N-rGO 5%、N-rGO 15% 和 N-rGO 45% 的 MSC 电化学表征
图6。（a） 在特定角度测量的基于N-rGO 15%的MSC的CV曲线。（b） 在每500个弯曲循环后，以45 mV s–1的扫描速率记录基于N-rGO 15%的MSC的弯曲性能。（c） 基于N-rGO 15%的MSCs在40 mV s–1的扫描速率下的循环稳定性。（d） 基于N-rGO 15%的MSC和其他先前报道的基于石墨烯的MSC的拉贡图。（e） 从1到4个串联的设备中，基于N-rGO 15%的设备在30 mV s–1下的CV曲线。（f） 白色LED的图像，由短袖上制造的四个串行MSC供电（经华南理工大学许可使用标志）。
小结
这项研究展示了一种简便、低成本的一步法还原 GO 和掺杂 N 的策略，从而制造出用于柔性面内柔性 MSC 的 N-rGO 电极。对 GO 的还原程度和 N 掺杂的影响进行了全面的研究和讨论。使用适当浓度的 CS 可以改善 rGO 的离子电荷吸附和 N 掺杂。高浓度的 CS 可促进碳原子缺陷的产生和介孔结构的发展，从而提高碳材料中的氮含量。然而，过高浓度的 CS 可能会对 rGO 的电化学特性产生不利影响。在 5 mV s-1 的电压下，制备的 15% N-rGO 电极具有优异的面积电容（50.2 mF cm-2）和体积电容（42.2 F cm-3）。3.01 mWh cm-3 的卓越能量密度和 31.57 mW cm-3 的高功率密度超过了之前报道的大多数石墨烯基 MSC（表 S2）。基于 15% N-rGO 的器件还具有出色的机械柔韧性和循环稳定性，确保其适用于需要弯曲或保形集成到可穿戴电子设备中的应用，以及长时间使用的可靠性。这一实用途径可以满足大规模生产 N-rGO 的要求，并为未来制造柔性储能电子器件的研究提供灵感。
文献：https://doi.org/10.1021/acsaem.3c01961
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