成果简介
通过还原氧化石墨烯生产的石墨烯已成为电容式去离子（CDI）和能量存储的新兴候选材料。然而，其商业应用的关键因素取决于生产方法，而生产方法从根本上决定了其成本效益。本文，曲阜师范大学冯媛媛教授团队在《Carbon》期刊发表名为“Ultrafast air-plasma reduction-exfoliation of graphene oxide aerogel at room temperature for capacitive deionization”的论文，研究报告了一种简便的空气等离子体方法，该方法可在1秒钟内实现氧化石墨烯气凝胶的高效还原，且在室温下进行，无需使用任何化学品。
实验证明，通过调节20到150W的等离子体功率，可以有效地调整所获得的三维石墨烯气凝胶（GA）的层间距、还原度（氧含量）、比表面积、比电容和盐吸附能力。我们还验证了用空气等离子体方法制造长 Ag（或 MnO2）纳米线复合石墨烯气凝胶的有效性，这种方法能很好地保持石墨烯气凝胶未受破坏的一维结构和捕获离子的氧化还原活性。这种空气等离子体策略简单、省时、成本效益高，为大规模合成高质量石墨烯开辟了一条新途径，在 CDI 及其他领域具有广阔的应用前景。
图文导读
图1. (a) 通过等离子体还原-分层策略从GOA制备GA 的过程示意图。(b) GOA 在不同等离子功率下进行等离子处理前后的光学照片。(c) GOA 和 GA 在不同等离子功率下的 XRD 图谱。(d) GA 的氮吸附和解吸等温线，插图显示其孔径分布。
图2.（a） GOA的正常SEM图像。（b） GA的正常SEM，（c）高分辨率SEM，（d）TEM和（e）AFM图像。（f）GOA的拉曼光谱和（g）XPS光谱。（h）GOA和（i）GA的C1s峰的高分辨率XPS光谱
图3. (a) 独立 GA 电极的典型光学照片。(b) 不同持续时间内 GA 电极上的水滴。(c) GOA 和 GA 的电流-电压曲线。(d) GA 在不同等离子功率下的 CV 曲线。(e) GA 在不同扫描速率下的 CV 曲线。(f) 从 1 M NaCl 溶液中 GA 的 CV 曲线中提取的比电容。(g) 以 50 mV s-1 的扫描速率对 GA 进行的稳定性测试。(h) GAs 的 EIS 光谱，插图显示了高频区域的放大图，以及 (i) 估算的接触电阻和沃伯格扩散系数。
图4：(a) 在 1.2 V 电压下，不同等离子体功率下获得的 GA 的 NaCl 溶液电导率随 CDI 时间的变化。(d) 在 1.2 V 电压下，通过拟合朗缪尔等温线估算出不同初始浓度下独立 GA 电极的 SAC。(e) 初始浓度为 500 mg L-1 的独立式 GA 电极电池在 1.2 V 电压下循环 50 次的稳定性。(f) 不同碳材料的 SAC 比较。
图5：（a）GA-Ag 的制造过程示意图，以及银纳米线和 GA-Ag的扫描电镜图像。b）GA-Ag 的EDS光谱和元素图谱。c）原始银纳米线和 GA-Ag在1M NaCl 溶液中以 10mV s-1的扫描速率绘制的 CV 曲线。(d) 不对称 GA-Ag//GA-MnO2 CDI电池在不同初始浓度的 NaCl 溶液中的SAC曲线；(e) NaCl浓度为 500mgL-1时的循环稳定性。
小结
总之，我们报告了一种简单、绿色、超快的方法，即在室温下利用空气等离子体辅助还原和剥离GO，在1秒内制备出高质量的石墨烯材料。395 nm）、高比表面积（535.9 m2 g-1）、显著的脱氧性（9.4C/O 比率和 78 at% 的脱氧率）、出色的亲水性（0° 接触角）、高导电性（24.7 S m-1）、卓越的电容性能（165.5 F g-1）和快速离子扩散（沃伯格系数为5.2Ω mg s-1/2）。这种材料可直接用作CDI电极，无需任何其他处理和粘合剂添加剂，在 1500 mg L-1 NaCl溶液中，电池电压为1.2V时，SAC 为24.1mg g-1，具有出色的吸附-解吸循环稳定性。GA的这种结构和CDI性能代表了其他还原技术（如水热化学和高温处理）制备的GO材料的高水平。
此外，当将一维结构的Ag（或 MnO2）纳米线集成到三维石墨烯支架中时，它们可以完全继承其初始形态（无任何结构损伤）和内在电化学特性，这表明空气等离子体策略适用于构建石墨烯与纳米结构材料的复合材料。这种绿色、简单、省时且经济高效的生产方法为大规模生产还原氧化石墨烯及其复合材料铺平了道路，可用于CDI海水淡化、超级电容器和水性可充电Na+/Cl-离子电池。
文献:https://doi.org/10.1016/j.carbon.2023.118501
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