加利福尼亚大学洛杉矶分校Timothy S. Fisher等–太阳热化学气相沉积制备高质量AB双层石墨烯薄膜

这项工作报告了使用近似太阳光谱的高通量太阳模拟器和冷壁化学气相沉积反应器来演示石墨烯生长的可再生能源过程。通过一步工艺和5分钟的短时间,在商业多晶铜上合成了覆盖率超过90%的高质量(ID/IG=0.13)AB堆叠双层石墨烯。

通过等离子体或热化学气相沉积大规模生产石墨烯消耗大量能源,对环境有潜在的不利影响。这项工作报告了使用近似太阳光谱的高通量太阳模拟器和冷壁化学气相沉积反应器来演示石墨烯生长的可再生能源过程。通过一步工艺和5分钟的短时间,在商业多晶铜上合成了覆盖率超过90%的高质量(ID/IG=0.13)AB堆叠双层石墨烯。石墨烯在半径达20毫米的大面积上表现出高达20μm的大晶粒尺寸和空间均匀性。石墨烯薄膜的透射率和薄层电阻分别在92.8–95.3%和2–4 kΩ/sq的范围内。因此,直接太阳能捕获为石墨烯合成提供了一种引人注目的选择,可以潜在地降低制造成本和环境污染。

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图1.石墨烯合成的太阳能热CVD装置综述。

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图2:(a) 在5和10托下合成的石墨烯的拉曼光谱与在1060°C、CH4:H2为0.25和5分钟下保持的其他条件之间的比较。石墨烯在铜上生长的BSE图像,源灯泡在焦点上,表明特征尺寸至少为20μm,(b)高倍率和(C)低倍率。(d) 单个石墨烯颗粒的电子衍射,其强度分布在蓝色虚线框内,显示等效[2100]平面的外峰和等效[11100]平面中的内峰。(e) 暗场图像,通过电子衍射识别晶粒尺寸,最大可达20μm(孔径尺寸)。(f) 转移到熔融二氧化硅上的石墨烯膜的SEM图像显示了没有明显对比度的膜均匀性。在(g)熔融二氧化硅和(h)Si/300nm SiO2上用移位的灯泡设置生长的石墨烯的光学显微照片。(i) 石墨烯在熔融二氧化硅晶片上的照片。

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图3.在300nm SiO2/Si上,源灯泡偏离焦点(以使光强度分布变平)的情况下生长的石墨烯的拉曼图谱显示,在200(左)和20μm(右)的特征长度上,(a)ID/IG、(b)I2D/IG和(c)fwhm的均匀性。(d) 获得了具有AB堆叠、SLG和少量层特征的石墨烯的拉曼光谱。(e) fwhm的统计分布,其中插图显示了AB堆叠双层石墨烯的2D洛伦兹拟合。(f) I2D/IG的统计分布,其中插图估计了与SLG或少层石墨烯的其他拉曼光谱相比AB双层的堆叠比。

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图4.(a) 通过共定位拉曼测量(ID/IG、I2D/IG和fwhm)将合成石墨烯转移到熔融二氧化硅的透射率作为径向位置的函数,其中误差条显示了不同角度位置(0、90、180和270°)下径向测量的不确定度。(b) 合成石墨烯的薄层电阻通过共定位拉曼测量(ID/IG、I2D/IG和fwhm)转移到热氧化物上,作为径向位置的函数,其中误差条显示了在八个不同角度位置(0、45、90、135、180、225、270和315°)的径向测量的不确定性。

相关研究成果由加利福尼亚大学洛杉矶分校Timothy S. Fisher等人2022年发表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering (https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.2c07229)上。原文:High-Quality AB Bilayer Graphene Films by Direct Solar-Thermal Chemical Vapor Deposition。

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