成果简介
将二维（2D）MXene纳米片组装成整体的三维（3D）结构是将纳米级特性转化为实际应用的有效途径。然而，文献中描述的大多数制备方案都是在相对较高的温度下进行的，这不可避免地导致了众所周知的MXene高温氧化问题。在较低温度甚至室温下制备MXene基水凝胶具有重要的研究意义。本文，湖南大学解修强 副教授团队在《J COLLOID INTERF SCI》期刊发表名为“Room-temperature assembled 3D macro-porous Ti3C2Tx/RGO hybrid hydrogel and the application as the self-standing electrode for sodium-ion storage”的论文，研究以无水硫化钠（Na2S）为主要还原剂，以L-半胱氨酸为辅助交联剂，报道了一种新颖高效的室温凝胶化方法，用于制备三维大孔Ti3C2Tx MXene/还原氧化石墨烯（RGO）混合水凝胶。
这种室温制备技术成功地防止了MXenes的氧化问题，并在冷冻干燥后生成了结构坚固的多孔气凝胶。作为钠离子存储的自立阳极，优化的三维Ti3C2Tx MXene/RGO电极在0.1A g-1条件下的比容量为152 mAh g-1，并且具有良好的循环稳定性，500次循环后容量无明显衰减，明显高于真空过滤的MXene薄膜。这项工作展示了一种直接的室温凝胶化方法来构建三维MXene基水凝胶，避免了MXene的氧化，并对氧化石墨烯（GO）辅助凝胶化的机理有了新的认识。
图文导读
图1.三维大孔MR和MRS杂化气凝胶合成过程示意图。
图2.MR-25气凝胶的形态和结构特征。
图3. A, B) 不同量的L-半胱氨酸（A）和Na2S（B）混合MR胶体悬浮液（Ti3C2Tx MXene: 45 mg, GO: 15 mg）在25 ℃下处理24 h后的光学图像。C) 不同比例的GO制备的MR水凝胶的光学图像。D-G）MR-25气凝胶的XPS光谱：（D）C 1s，（E）N 1s，（F）Ti 2p，（G）S 2p。
图4。A-C）凝胶化机理的示意图。（D） MXene和RGO纳米片之间相互作用的示意图。E-G）具有15mg Na2S和15mg L-半胱氨酸的纯GO胶体悬浮液的光学图像。（E） 不同浓度的纯GO胶体悬浮液在25℃处理24小时后的光学图像。（G） 1 mg mL-1 GO胶体悬浮液的光学图像。H-J）含有不同还原剂（H，I）或氨基酸（J）的混合MR胶体悬浮液（Ti3C2Tx MXene:45 mg，GO:15 mg）在25℃处理24 H后的光学图像
图5。A） MRS-25电极在0.1mV s-1的扫描速率下的初始三个循环的CV曲线。B） MRS-25电极在0.1A g-1下初始三次循环的GCD曲线。C） MRS-25和MXene薄膜电极在0.1A g-1下的循环性能。D） MRS-25和MXene薄膜电极在0.1-5A g-1电流密度下的倍率性能。E） MRS-25电极在0.1-5A g-1的不同电流密度下的GCD曲线。F） MRS-25和MXene膜电极在1A g-1下的长期循环性能和库仑效率（在切换到1A g-1之前，电极首先在0.1A g-1下循环5个循环）。
图6。电化学动力学分析。
小结
综上所述，以Na2S为主还原剂，L-半胱氨酸为辅助交联剂，通过简单的室温凝胶化方法制备了三维大孔MR水凝胶。GO被Na2S还原成RGO，L-半胱氨酸与GO表面官能团的相互作用促进了RGO组装成三维框架结构。同时，由于MXene与GO之间密切的界面相互作用，MXene被聚到这个框架中，在MXene没有明显氧化的情况下生成MR水凝胶。与其他报道的在相对较高温度下进行的MXene水凝胶凝胶化过程相比，我们的室温凝胶化方法可以有效地避免MXene在制备过程中被氧化的可能性。此外，冷冻干燥和烧结后的三维MRS-25气凝胶在作为钠离子电化学存储的自立阳极时，表现出优异的比容量（0.1 A g-1时为152 mAh g-1）和优良的循环稳定性（500次循环后，1 A g-1时为82 mAh g-1）。该研究提出了一种在室温下实现MXene三维组装的有效方法，同时对GO辅助凝胶化机制有了新的认识，将进一步推动MXene基材料在高性能钠离子电池中的应用。
文献：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.07.043
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