中科大/厦大JACS:第二层拓扑石墨烯纳米带中的远程触发类多米诺环脱氢

石墨烯纳米带(GNRs)表面合成中的环脱氢反应通常涉及一系列Csp2–Csp2和/或Csp2-Csp3偶联,并且仅发生在未覆盖的金属或金属氧化物表面。在缺乏必要的催化位点的情况下延长第二层GNR的生长仍然是一个巨大的挑战。

中科大/厦大JACS:第二层拓扑石墨烯纳米带中的远程触发类多米诺环脱氢

石墨烯纳米带(GNRs)表面合成中的环脱氢反应通常涉及一系列Csp2–Csp2和/或Csp2-Csp3偶联,并且仅发生在未覆盖的金属或金属氧化物表面。在缺乏必要的催化位点的情况下延长第二层GNR的生长仍然是一个巨大的挑战。

近日,中国科学技术大学Chuanxu MaWang Bing、厦门大学谭元植通过在Au(111)表面退火设计的蝴蝶结形状前体分子,证明了GNR通过第二层中多步Csp2–Csp2和Csp2-Csp3耦合的直接生长。

中科大/厦大JACS:第二层拓扑石墨烯纳米带中的远程触发类多米诺环脱氢

本文要点

要点1. 在700K退火后,出现在第二层中的大多数聚合链共价连接到部分经历石墨化的第一层GNR。在780K下退火之后,形成第二层GNR并连接到第一层GNR。得益于前体的局部空间位阻最小化,作者发现第二层GNRs经历多米诺骨牌状的环脱氢反应,并且这些反应在连接处被远程触发。

要点2. 作者通过使用扫描隧道显微镜/光谱学结合第一性原理计算测量拓扑带的准粒子能隙和拓扑端自旋的可调谐Kondo共振,证实了第二层GNRs中的准独立行为。该发现为量子信息科学中具有设计量子自旋和拓扑状态的各种多层石墨烯纳米结构铺平了道路。

中科大/厦大JACS:第二层拓扑石墨烯纳米带中的远程触发类多米诺环脱氢

Chuanxu Ma et.al Remote-Triggered Domino-like Cyclodehydrogenation in Second-Layer Topological Graphene Nanoribbons JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c00563

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00563

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