缺陷和化学掺杂对无金属碳材料用于电催化氧还原反应（ORR）起着重要作用。碳电极中缺陷和掺杂剂的精确控制和设计将使人们能够从根本上揭示活性-结构关系，从而调整碳基电极材料（尤其是石墨烯基电极材料）的催化性能。
近日，莱顿大学Grégory F. Schneider，Dennis G. H. Hetterscheid报道了基于结构精准的单层石墨烯作为无金属碳催化剂，揭示了氮掺杂、氧掺杂和空位缺陷对ORR的单独和协同作用。
本文要点
要点1. 研究发现，在没有氧掺杂和空位缺陷的情况下，在石墨烯中单独掺氮会导致较低的ORR活性。同时，微量本征氧基团的存在则导致了氮掺杂对石墨烯活性的增强。而在预掺氧和空位缺陷的石墨烯中系统地掺入氮，得益于协同效应，进一步提高了ORR活性。特别是，氧缺陷的存在显著提高了氮掺杂石墨烯的ORR活性。
要点2. 进一步的结构-活性关系研究表明，氧和氮掺杂的总原子比与掺杂石墨烯的增强活性成正相关。具体而言，石墨烯中的含氧空位缺陷作为有效的4e−还原和增强的ORR活性的中心，可以通过改变掺杂体系的电子性质来进一步提高氮掺杂石墨烯的活性。
研究发现为理解复杂碳系统中的整体活性中心提供了新的关键见解，并为合理设计高效碳催化剂提供了重要指导。
Lin Jiang, et al, Predoped Oxygenated Defects Activate Nitrogen-Doped Graphene for the Oxygen Reduction Reaction, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c03662
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03662
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