Nature解读：双层石墨烯中轨道磁驱动的量子反常霍尔效应

【背景介绍】

单粒子效应(如能带拓扑)和多体效应(如电子-电子相互作用)之间复杂的相互作用决定了许多低维系统的电子基态。特别有趣的一类系统是准粒子贝里曲率引起轨道而不是自旋磁矩，该轨道磁矩通常需要大量自旋轨道耦合和有意的磁掺杂来自发产生。一个明显的例子是量子反常霍尔(QAH)相，由于轨道磁序的存在，在零磁场下显示量化霍尔电阻。QAH效应的特征是有限数量的拓扑保护手性边缘通道。到目前为止，它已经在两种不同类型的系统中得到了实验证实。在磁性掺杂的拓扑绝缘体中，拓扑性质和时间反转对称性(分别由自旋轨道耦合和定向磁性掺杂引起)导致了非平凡拓扑Chern带。在这些自旋切尔诺绝缘体中，磁性的产生主要是由于电子自旋矩的有序性。然而，Chern绝缘体也可以完全由于轨道磁矩的自发极化而出现。在这些轨道Chern绝缘体中，轨道磁性是由于在半填充的准粒子Dirac带中自发开隙而产生的。在纯碳基体系中，如双层石墨烯及其菱形“表兄弟”，人们也预测和观察到了具有非平凡贝里曲率诱导的轨道磁矩。然而，在纯双层石墨烯这样简单的系统中，尽管理论研究预测，一些竞争基态在零磁场下应该表现出非消失的交换相互作用驱动的量子化霍尔电导率，但在实验中，还没有明确地确定轨道磁性。

【成果简介】

近日，美国德州大学理查森达拉斯分校Fan Zhang团队和慕尼黑大学R. Thomas Weitz提出了电导率为2 e²h^-1(其中e为电荷，h为普朗克常数)的双层石墨烯，这种双层石墨烯不仅能在异常小的磁场和5开尔文下工作，而且还表现出磁滞现象。本工作通过实验表征为轨道磁驱动的QAH行为提供了令人信服的证据，这种行为可以通过电场、磁场以及载波信号进行调节。本工作制备的双层石墨烯所观测到的QAH相不同于以往的观测，这是由于其独特的铁磁和铁电顺序，其特征是量子化的异常电荷、自旋、谷和自旋谷霍尔行为。相关成果以题为“Quantum anomalous Hall octet driven by orbital magnetism in bilayer graphene”发表在了nature上。

【图文解析】

一、QAH相。

本工作利用不含电子活性畴壁的双层石墨烯片层和已建立的工艺，制备了悬浮双栅双层结构石墨烯器件。在零磁场下扫过顶部和底部栅极电压V_t和V_b，得到了微分电导图，包括层间电场诱导的绝缘状态以及在零电场附近交换相互作用诱导的间隙相。尽管双层石墨烯中的ν=±2态在B>1.2 T之前已经被观察到，但它们的确切性质还没有被揭示，特别是在磁场降低到B=0极限时。这些态的序参量特别有趣，因为它们可以在B=0极限中揭示双层石墨烯的基态。由于双层石墨烯的二次能带接触和非平凡缠绕数，双层石墨烯中的交换相互作用特别强烈，产生了非平凡的准粒子拓扑性质；各种对称破缺态被认为是间隙竞争基态，其中两个QAH相族表现出轨道磁性。通过翻转B，轨道磁化强度和QAH相的自旋变得相反。对比B=3 T(图1c)和B=0.8 T(图1d)时的测量值，本工作发现在B=3 T时双层石墨烯八面体出现的电场范围向更高的电场方向扩展。这表明双层石墨烯八面体的稳定性随着磁场的增加而增强。

图1. 双层石墨烯中交换作用驱动的量子霍尔态

二、追踪ν=±2QAH相到B=0。

本工作已经证明了了ν=±2 QAH相在小而有限的磁场下的稳定性。作者推测，由于这些相是由交换作用诱导的轨道磁性驱动的，所以它们也应该在B=0时也是稳定的。为此，作者记录了不同电场下B=0附近的多个扇形图。从E_⊥=-20 mV nm^-1的扇形图(图2a, b)可以看到，ν=±2和ν=±4状态在异常小的磁场下已经出现。仔细检查电导的导数(图2b)可以跟踪不可压缩量子态附近的波动，因为可追踪的波动可以通过其斜率分配给特定的填充因子，甚至可以在传统磁输运测量中相应的量子霍尔态出现之前出现。ν=±2状态可以通过B和E_⊥场的组合来稳定，这与它们的部分层极化和轨道磁性特征一致。最后，对于非常高的电场，伴随着完全层极化ν=0 QVH相位的无限斜率波动在扇形图中占主导地位。

图2. 可调谐ν=±2量子霍尔态对零磁场的特殊稳定性

三、轨道磁性驱动的磁滞现象。

虽然电场和磁场的相关性以及B≈0 T的稳定性已经支持QAH相的存在，但本工作寻找了更直接的证据来证明它们的轨道磁性的存在。事实上，尽管在双端测量中，纵向电阻和霍尔电阻的绝对贡献是同时测量的，但在样品中可以观察到磁滞行为。从图3a中可以看出，ν=-2和E_⊥=−17 mV nm^-1时，本工作记录到了磁滞。正扫和反扫相对于B=0线是镜像对称的，滞后行为从B =±650 mT开始。此外，在重复扫描时，磁滞是高度可重复的，在第二个设备中也可以观察到磁滞。扫描范围小于B=±650 mT，可以减小磁滞。这种磁滞现象为纯双层石墨烯中轨道磁性的出现提供了有力的证据；值得注意的是，这种迟滞现象在纯碳的二维系统中很少见。考虑到双层石墨烯中自旋-轨道耦合的消失，其磁性主要是轨道性质，这是由于两种自旋物质中的一种的两个谷中的相反的平均场间隙造成的。

图3. 双层石墨烯中量子反常霍尔ν=-2观测到的磁滞

四、取决于电场的激活间隙。

作为对ν=-2 QAH相稳定性的最终测试，本工作研究了在B=0.5 T的不同电场下，ν=-2 QAH相的温度依赖性。虽然通过计算ν=-2态的激活能Δν=-2来定量地估计ν=-2态的体隙是很困难的，但是由于无序的存在，本工作用这种估计来相对判断各个观测相的稳定性。在零电场下(图4a)，ν=-2态不像之前看到的那样持续到B=0.5 T，温度依赖性很小，表明能隙消失。相比之下，在E_⊥=15 mV nm^-1的有限电场下，有明显的温度依赖性(图4b)，能隙为Δ_ν=-2=(0.09±0.02)meV。施加更高的E_⊥=50mV nm^-1电场(图4c)，ν=-2态变得不太稳定，Δ_ν=-2=(0.039±0.02)meV变小，与预测的部分层偏振度一致。在零电场下，ν=0态具有大间隙Δ_ν=0=3 meV，中间电场的消失间隙和高电场的再现，这与从相互作用驱动的层平衡间隙LAF相到电场诱导的向电场诱导的全层极化间隙QVH相变的观察相一致。ν=±2态的惊人稳定性由更大的激活间隙所证明，这源于电场耦合到层极化和磁场耦合到准粒子的轨道磁化。

图4. ν=±2和ν=±4的温度依赖性表现出明显的电场依赖性

【结论与展望】

本工作报道了双层石墨烯器件在约20 mT的异常小磁场下，对填充因子ν=±2态的观察。此外，本工作还观察到场调谐和磁滞现象，这有力地证明了在纯双层石墨烯中，ν=±2态是由轨道磁驱动的铁磁、铁电和QAH相。本工作为双层石墨烯量子反常霍尔效应的研究提供了方向。

第一作者：Fabian R. Geisenhof

通讯作者：Fan Zhang、R. Thomas Weitz

通讯单位：美国德州大学理查森达拉斯分校、慕尼黑大学

论文doi：

https://doi.org/10.1038/s41586-021-03849-w

本文由温华供稿。