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超轻多孔石墨烯电极在双功能电化学电极中的应用

目前,通过KOH活化石墨烯方法得到的材料比表面高,在科学研究中广泛应用。该方法通常在高达1000°C以上活化,使用的KOH腐蚀性强,反应条件苛刻,对设备要求高,材料后处理困难,成本高,不利于石墨烯的推广利用。与此同时,该活化过程中石墨烯会发生重构,结构发生破坏,团聚严重,导电性大大降低,再加工性能很差。

超轻多孔石墨烯电极在双功能电化学电极中的应用

石墨烯具有高理论比表面(2630 m 2 g −1),优异电子导电性,卓越的物理和化学稳定性,是理想的电化学电极材料,在超级电容器,锂离子电池和电催化等领域具有广泛的应用前景。相比零维的导电碳颗粒和一维碳纳米管等,石墨烯具有更好的二维以及三维的空间连续性,能更好与电化学活性物质作用,降低电化学电极的内阻,从而更好的提升电化学电源的能量密度,功率密度,和循环寿命。但是,为了充分利用石墨烯的优点,制备具有优异电化学性能的电极通常需要克服一系列问题,比如石墨烯片层结构易再堆积,活性位点少,层间活性物质传输缓慢,与活性物质接触位点少等,这些缺点限制了石墨烯的实用性能。针对石墨烯的问题,中国科学院化学研究所李玉良研究员课题组左自成博士与美国德州大学奥斯丁分校合作,在增加石墨烯活性位点和改善石墨烯层间活性物质传输方面开展了系列研究。

目前,通过KOH活化石墨烯方法得到的材料比表面高,在科学研究中广泛应用。该方法通常在高达1000°C以上活化,使用的KOH腐蚀性强,反应条件苛刻,对设备要求高,材料后处理困难,成本高,不利于石墨烯的推广利用。与此同时,该活化过程中石墨烯会发生重构,结构发生破坏,团聚严重,导电性大大降低,再加工性能很差。

为此,作者开发了一种新的石墨烯活化方法,充分利用NaI稳定性差的特点,将易溶解的NaI通过溶液置换方式填充到还原氧化石墨烯的水凝胶中。随后在更温和的条件下(最低在400度)热处理,进一步优化还原氧化石墨烯平面结构的同时活化出平面内孔结构。通过该方法制备超轻三维石墨烯有效地克服了冷冻干燥的耗时耗能操作,所得材料具有石墨烯层间孔道和石墨烯平面内孔道的多级孔结构。温度越高,石墨烯比表面越高,活性位点更多,且NaI原料可轻易回收,大大的降低了制备成本。研究发现该方法制备的三维石墨烯具有很好的空间连续性,其粉末导电性达到400 S/m,而其平面内孔结构有效地缩短了石墨烯片层间物质传输距离,增加了传输速度,极大的提高了材料在超级电容器和锂离子电池负极应用时的功率性能。用其组装的无粘结剂超级电容器能释放7.5 kW/kg的功率密度,而锂离子电池负极能释放932 mAh/g克比容量,大大高于理论比容量372 mAh/g,并展现出很好的高倍率循环稳定性。该方法得到的多孔石墨烯有效地保存了石墨烯的原始二维平面结构,避免高温重构和团聚导致的电导率和再加工性能降低,极大地拓宽了多孔石墨烯在电化学催化,导电添加剂,电极复合材料等领域的实用前景。研究成果发表在Small上。(DOI: 10.1002/smll.201501434)

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