可穿戴电子设备与电动汽车的快速发展，对紧凑型超级电容器的高体积能量密度提出了迫切需求。然而，石墨烯的本征堆积密度偏低（通常 ≤0.6 g cm⁻³），导致其体积比电容受限（往往 ≤120 F cm⁻³），难以满足小型化器件对空间与能量的双重约束。如何在抑制石墨烯片层重新堆叠的同时提升电极的堆积密度与传质效率，是石墨烯基储能走向实用的关键难题。基于此，本文，吉林化工大学 江丽丽团队联合北华大学盛利志 教授在《Carbon》期刊发表题为”Graphene Ribbons Bridge Functionalized Graphene Microspheres into Dense Self-Supporting Films for Flexible Supercapacitors with High Volumetric Energy Density”的研究论文。本文利用准一维氧化石墨烯带作为导电结合支架，将功能化的还原氧化石墨烯微球与之结合，制备出一种自支撑的带状/微球还原氧化石墨烯复合薄膜（R/S-rGOF）。
微球作为层间支撑，既能抑制带状结构的局部重新堆叠，又能保持电解质可接触的孔隙；而相互连接的带状结构则将相邻微球连接起来，形成连续的电子传输路径，且在薄膜制备过程中无需添加单独的导电添加剂或聚合物粘合剂。所得的 R/S-rGOF 具有 0.97 g cm−3 的堆积密度、67.8° 的水接触角，以及分别仅为 0.16 和 0.32 Ω 的低串联电阻和电荷转移电阻。在 1 A g−1 电流密度下，其质量比电容为 294.5 F g−1，体积比电容为 285.6 F cm−3；在 100 A g−1 电流密度下，仍能保持 55% 的初始电容。经过 20,000 次充放电循环后，仍保留了 106.5% 的初始电容。该水基对称超级电容器和柔性准固态器件，在相应功率密度为98.1 W L⁻¹和62.9 W L⁻¹时，其活性电极水平的体积能量密度分别为24.5和15.7 Wh L⁻¹（以两个活性电极的总体积为基准进行归一化）。这种基于带状介质的组装策略，在柔性石墨烯电极中实现了结构致密化与快速电荷传输的平衡。
Figure 1. Schematic comparison of ion accessibility and electron-transport pathways in lamellar graphene, ribbon-graphene, and ribbon/sphere graphene films.
通过石墨烯带与功能化石墨烯微球的协同组装，制备了一种自支撑型R/S-rGOF复合薄膜，且在薄膜制备过程中未引入额外的导电添加剂或聚合物粘合剂。微球作为层间支撑节点，既抑制了石墨烯带的面对面重新堆叠，又保留了电解质可进入的空隙；而连续的石墨烯带则将离散的微球连接起来，形成了长程电子传输路径。得益于其相对较高的堆积密度、可接触的含氧表面官能团以及改进的电荷传输动力学，R/S-rGOF在6 M KOH溶液中展现出294.5 F g−1的质量比电容和285.6 F cm−3的体积比电容。经过 20,000 次 CV 循环后，该电极仍保留了 106.5% 的初始电容。该水基对称超级电容器在 98.1 W L−1 功率密度下实现了 24.5 Wh L−1 的体积能量密度，而柔性准固态器件在 62.9 W L−1 功率密度下实现了 15.7 Wh L−1 的体积能量密度，并在经历 500 次弯曲循环后仍保持超过 90% 的电容保持率，展现出优异的机械耐久性。这些体积指标是基于两个活性电极的总体积（而非器件总体积）进行归一化计算的。这些结果表明，将一维导电结合支架与三维间隔节点相结合，为在石墨烯薄膜电极中兼顾高密度堆积与快速的电子和离子传输提供了一种有效策略。
文献：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2026.122269
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