石墨烯-纤维素气凝胶凭借其轻质与多功能的特性，在先进多孔材料领域展现出巨大潜力。然而，其力学鲁棒性不足，在压缩等载荷下易发生结构坍塌，严重制约了实际应用。因此，开发兼具轻质与高力学强度的石墨烯基气凝胶具有重要意义。基于此，本文，哈尔滨工业大学杨楚楚 副教授、隋超 教授、王超 教授等在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊发表名为”Spray-Freezing-Engineered Cuttlebone Architectures Enable Multiscale Mechanical Reinforcement in Graphene–Cellulose Aerogels”的论文，研究提出了一种将新型喷雾冷冻（spray-freezing）制备与墨鱼骨仿生”壁-隔板（wall–septa）”结构相结合的生物启发策略。该石墨烯-纤维素气凝胶以氧化石墨烯/纤维素（HEC）混合分散液为前驱体，经喷雾冷冻快速成形、再冷冻干燥，构筑出富含水平隔板的层状多孔骨架。
此外，硼砂介导的交联增强了纤维素网络的完整性，而石墨烯纳米片的弯曲与载荷重分布则在层状框架内引入额外的能量耗散路径，从分子尺度协同优化了气凝胶的压缩力学性能。经压缩性能测试，所得气凝胶密度低至 0.077 g·cm⁻³，在 80% 压缩应变下保持 14.80 kN·m·kg⁻¹ 的比强度与 4.51 kN·m·kg⁻¹ 的比模量，分别为传统冷冻干燥对照品的 4.95 倍和 4.96 倍。同时，该气凝胶还表现出良好的抗疲劳与回弹韧性，使其在热防护与防火等实际领域具有应用前景。本研究提出了一种喷雾冷冻耦合墨鱼骨仿生”壁-隔板”结构的多尺度力学增强策略，该策略显著增强了石墨烯-纤维素气凝胶的力学韧性，并为生物启发高韧性多孔纳米复合材料提供了新的结构设计思路。
Figure 1.Design and fabrication of SF-GCA. (a) Cuttlefish. (b) Cuttlebone with different views. (c) Microstructure of cuttlebone. (d) Preparation process of SF-GCA. Photos of the aerogel with (e) large-scale and (f) adjustable thickness. (g) SEM image of SF-GCA with a cuttlebone-like structure.
本研究采用了喷雾冷冻制备耦合墨鱼骨仿生”壁-隔板”结构的多尺度力学增强策略，基于分子网络强化与介观结构应力再分配协同机理。最终，构筑出密度低至 0.077 g·cm⁻³ 的石墨烯-纤维素气凝胶。研究结果表明，该气凝胶在 80% 压缩应变下保持 14.80 kN·m·kg⁻¹ 的比强度与 4.51 kN·m·kg⁻¹ 的比模量，分别为传统冷冻干燥对照品的 4.95 倍和 4.96 倍。同时，多尺度模拟表明，其增强源于纳米尺度硼砂交联与石墨烯纳米片弯曲耗能、以及介观尺度水平隔板缓解应力集中。该材料表现出良好的力学韧性与抗疲劳性能。因此，本研究有望为生物启发高韧性多孔纳米复合材料提供新的见解。此外，该策略具备规模化潜力，有望拓展至热防护与防火等实际应用领域。
文献：https://doi.org/10.1021/acsami.6c10551
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