镍钛酸盐（NiTiO₃）是一种极具前景的赝电容电极材料，但其电化学性能受限于低电导率和缓慢的离子传输速率。本文，泰国国立法政大学Peerasak Paoprasert、台湾国立中山大学 陈军互教授等研究人员在《ACS Appl. Energy Mater》期刊发表名为“Solid-State Defect Engineering of Nickel Titanate with Crumpled Graphene for High-Energy, Long-Life Asymmetric Supercapacitors”的论文，研究开发了一种无溶剂固态NaBH4还原策略，通过向NiTiO3引入氧空位（OVs），制备出具有三维（3D）花椰菜状形态和可控缺陷密度的还原型NiTiO3（R-NTO）。
优化后的R300-NTO-1.2电极凭借富含氧空位（OV）的结构和分级多孔性，使比电容较原始NiTiO3提升207.8%（达505 F g–1），同时改善了润湿性并展现出稳定的循环性能（10,000次循环后保持率达89.2%）。通过将R300-NTO-1.2与还原皱纹氧化石墨烯（rCGO）作为负极组合，构建出高性能不对称超级电容器（ASC），实现正极法拉第电荷存储与负极电双层电容的协同作用。得益于有效的电极电位匹配，R300-NTO-1.2//rCGO-ASC在2.0 V电压窗口内稳定运行，在1000 W kg–1条件下实现44.0 Wh kg–1的能量密度，并在6000 W kg–1条件下保持34. 本研究表明，固态NaBH4诱导氧化还原工程结合结构稳健的碳电极，为开发高能量密度、长寿命水系钠离子电容器提供了有效且可扩展的解决方案。
图1. Schematic illustration of (a) R-NTO synthesis and R-NTO//rCGO-ASC construction and (b) OV formation and charge-storage behavior in R-NTO. Crystal structures were visualized using VESTA。
本研究提出一种基于固态NaBH₄还原的新型策略，用于在NiTiO₃（R-NTO）中构建氧化物伏安（OVs），从而形成具有增强导电性和比表面积的分级三维花椰菜状结构。优化后的R300-NTO-1.2相较原始NTO实现了207.8%的电容提升，同时保持了结构完整性。结合还原碳氧化物（rCGO），所得R300-NTO-1.2//rCGO-ASC电容器展现出2.0 V宽工作窗口，在1000 W kg⁻¹功率密度下实现44.0 Wh kg⁻¹能量密度，并具备优异循环稳定性——经10,000次循环后仍保持94.9%初始电容。这些结果凸显了富氧化物金属氧化物与导电结构化碳框架之间的协同效应。本研究不仅推进了金属氧化物中的氧化物工程技术，还提供了一种可扩展的碱性金属碳酸盐原型，在高能量和高功率应用中具有巨大潜力。未来研究方向包括定制界面传输特性，并在实际循环条件下验证性能，以进一步弥合实验室创新与实际部署之间的差距。
文献：https://doi.org/10.1021/acsaem.5c03718
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