压缩辅助快速焦耳热法制备Si@rGO复合材料,500次循环后容量保持率达75.9%

该研究提出了一种压缩辅助快速焦耳热法,通过调控粉末床压缩比例(0%、5%、10%)来优化硅/石墨烯界面处的碳化硅(SiC)锚定点形成。5%压缩比例的样品表现出最优的电化学性能:初始库伦效率85.75%,1C倍率下初始容量1055.94 mAh/g,循环500次后容量保持率达75.9%。SiC锚定点有效抑制了硅/石墨烯相分离,显著提升了硅基负极的循环稳定性。

2026年3月6日,深圳技术大学的杨帆,付东菊,于潇等在《Chemical Engineering Journal》期刊发表题为”Interface engineering of Si/graphene composites via compression-assisted fast joule heating for enhanced Lithium-ion battery anodes”的研究论文。该研究提出了一种压缩辅助快速焦耳热法,通过调控粉末床压缩比例(0%、5%、10%)来优化硅/石墨烯界面处的碳化硅(SiC)锚定点形成。5%压缩比例的样品表现出最优的电化学性能:初始库伦效率85.75%,1C倍率下初始容量1055.94 mAh/g,循环500次后容量保持率达75.9%。SiC锚定点有效抑制了硅/石墨烯相分离,显著提升了硅基负极的循环稳定性。

研究背景

1. 硅负极的容量与稳定性矛盾

硅具有高达3580 mAh/g的理论比容量,是下一代锂离子电池负极的理想材料。但其在充放电过程中体积膨胀超过300%,导致SEI膜破裂和导电网络断裂,循环稳定性差。

2. 传统硅/碳复合材料的界面问题

石墨烯包覆是改善硅负极导电性和结构稳定性的有效策略,但传统方法制备的硅/石墨烯复合材料存在界面结合弱的问题,循环过程中易发生相分离,导致容量快速衰减。

3. 碳化硅界面的调控难题

碳化硅(SiC)可作为硅/碳界面的锚定点,但传统高温合成需要长时间处理,会过度消耗硅和碳材料。如何在保持材料活性的同时,精确控制SiC的形成是关键挑战。

研究方法

1. 压缩辅助快速焦耳热合成

将硅纳米颗粒与氧化石墨烯(GO)混合,经超声分散、球磨和冷冻干燥得到Si@GO前驱体。通过调节石墨棒位置对粉末床进行0%、5%、10%的体积压缩,在氩气氛围下施加~50 V、~20 A脉冲电流进行120秒快速焦耳热处理,升温速率约1000 K/s,目标温度1000°C。

压缩辅助快速焦耳热法制备Si@rGO复合材料,500次循环后容量保持率达75.9%

图1:复合材料的合成与物相表征

2. 多尺度结构表征

采用X射线衍射(XRD)分析晶体结构,X射线光电子能谱(XPS)表征表面化学状态,扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)观察微观形貌,选区电子衍射(SAED)确认SiC晶体结构。

3. 电化学性能测试

组装CR2032型半电池,以锂金属为对电极,在0.01-1.5 V电压范围内进行恒流充放电测试。通过循环伏安法(CV)、电化学阻抗谱(EIS)、恒电流间歇滴定技术(GITT)和弛豫时间分布(DRT)分析电极反应动力学。

展望

1. 界面工程策略的普适性拓展

该压缩辅助快速焦耳热法可推广至其他高容量电极材料的界面优化,为设计高性能储能材料提供新思路。

2. 工艺参数进一步优化

未来可探索更精细的压缩梯度(如2%、3%、7%等),以找到SiC锚定密度与导电网络完整性的最佳平衡点。

3. 规模化生产潜力

快速焦耳热法具有升温速率快、处理时间短的优势,有望实现硅基负极材料的规模化制备,推动其实际应用。

4. 失效机制的深入研究

结合原位表征技术,进一步揭示SiC锚定点在循环过程中的动态演变规律,为材料设计提供更深入的理论指导。

文章链接:10.1016/j.cej.2026.174947

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