尽管石墨烯具有超高面内热导率（κ≈5300 W·m⁻¹·K⁻¹），但厚石墨烯薄膜因层间声子耦合和缺陷散射，其热导率通常会急剧降低（<1300 W·m⁻¹·K⁻¹），性能逊于商用热解石墨片（PGS）。此外，热解产生的层间空隙会破坏机械完整性与层间连接性。本文，杭州电子科技大学 周阳辛 研究员、Qiaolan Fan等研究人员在《ADVANCED MATERIALS TECHNOLOGIES》期刊发表名为“Graphene Film Rolls With Superior Thermal Conductivity and Electromagnetic Interference Shielding Capabilities”的论文，研究提出一种工业级制造平台，通过协同整合可控涂覆、热退火、原位真空脱气及卷对卷机械压延工艺，成功制备出无空隙石墨烯薄膜卷材（GFR，厚度19-211微米）。
通过搅拌前驱体分散液制备的氧化石墨烯浆料经石墨化处理后，形成无序的涡旋层状堆叠结构（约15.21%），从而削弱层间耦合并抑制声子散射。后续脱气与压制工艺建立近乎完美的面内取向，实现理想层间距（约3.37Å），显著提升热电导联通性。所得GFRs的热阻系数κ可媲美PGS（约1634 W·m⁻¹·K⁻¹），同时展现多功能优势：卓越柔韧性、高电导率（9168 S/cm）及优异电磁屏蔽性能（8.2 GHz时达32 dB）。大尺寸横向薄片与广阔晶粒域进一步赋能该性能。高κ值与显著厚度相结合，实现快速热扩散，可在数秒内达到热平衡——较先前研究提升10倍速率，标志着基于石墨烯的可扩展热管理与电磁屏蔽应用取得重大突破。
图1、Graphene film rolls (GFRs). (a) Schematic illustration of the industrial-scale production process for GFRs. (b) Optical image of a representative produced GFR. (c) Thermal conductivity of GFRs.
图2、Microstructural and chemical characterization of GFR4. (a) Surface SEM image. (b) Corresponding statistical analysis of lateral sheet size distribution. (c) Cross-sectional SEM image. (d) XRD pattern. (e) Raman spectra. (f) Lorentzian deconvolution analysis of a 2D band. (g) Wide scan XPS spectra. High-resolution spectral deconvolution for (h) C 1s peak (i) O 1s peak.
图3、Dynamic heat spreading. (a) Experimental configuration of suspended GFR-based heat spreader. (b) Infrared thermal mapping. (c) T vs. x curves for a GFR4 strip. (d) α vs. t at position x = 1 cm for GFR strips with varying tf.
图4、Multifunctional performance characterization of GFRs with varying thicknesses (tf). (a) SE by reflection SER and absorption SEA. (b) SEtot across the X-band frequencies. (c) Electrical conductivity (σ) at varying curvatures. (d) Tensile stress vs. strain.
本研究建立了一套工业规模的生产平台，可连续制造厚度可调（19–211 µm）的高性能石墨烯薄膜卷材（GFR）。该集成制造工艺协同整合了四个连续处理阶段：可控涂覆、高温退火、原位真空脱气及机械压制，从而制备出具有卓越多功能特性的石墨烯薄膜卷材。所得GFR的平面热导率高达1634 W·m⁻¹·K⁻¹，性能可媲美商用热解石墨片（PGS），同时具备PGS无法企及的三大优势：卓越的机械柔韧性、优异的导电性能以及出色的电磁干扰（EMI）屏蔽效果。超高导热性与显著膜厚相结合，赋予材料前所未有的动态散热能力，可在常温环境下数秒内实现热平衡。
通过高温石墨化处理由搅拌前驱体分散液制备的氧化石墨烯浆料涂层，可促进形成更无序的涡旋层状堆叠结构（约15.21%）。这种结构削弱层间耦合并抑制有害声子散射机制，从而显著提升面内导热性能。此外，高温石墨化后同步实施原位真空脱气与卷对卷机械压延，形成高度有序的无孔隙结构。其基面取向近乎理想，层间距约3.37Å，精准匹配无缺陷石墨烯单层的理论层间距。如此完美的结构不仅赋予卓越的机械柔韧性，更提升了层间热电连接性，从而实现非凡的平面热导率与出色的电磁屏蔽效能。其卓越热导性还得益于：大尺寸石墨烯片（峰值约30微米）显著减少片层边界声子散射；以及大晶粒尺寸（约34.92纳米）最大限度降低内部晶界声子散射中心。
为推动GFR技术实现广泛产业化应用，未来研究应重点推进三大关键路径：在电子、航空航天及电信领域的新一代热管理与EMI屏蔽系统中实现GFR的实际集成与验证； 系统优化微观结构参数（特别是涡旋层状堆叠比与残余氧含量），以突破功能性能极限；全面评估极端条件下的长期运行稳定性，包括潮湿环境、热循环、机械疲劳及腐蚀性大气。这些领域的进展对将GFR转化为可靠的高性能组件，满足严苛的实际应用需求至关重要。
文献：https://doi.org/10.1002/admt.202501774
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