将具有极性的过渡金属氧化物与三维多孔碳材料结合，以发挥其协同效应，是解决锂硫电池（LSBs）商业化挑战的策略之一。本文，湘潭大学王先友教授、Hong Liu等研究人员在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊发表名为“NiCo2O4@Porous Graphene Aerogel: Synergistic Adsorption-Catalysis for Enhancing Polysulfide Conversion”的论文，研究提出协同生长策略以加速多硫化物的催化转化：将过渡金属尖晶石氧化物NiCo₂O₄（NCO）锚定于还原氧化石墨烯气凝胶（rGA）表面，形成分级结构的NiCo₂O₄@rGA复合材料，同时改变NCO负载量以探究其含量对循环性能的影响。
结果表明，NCO@rGA-13的比表面积为226 m² g⁻¹，高于rGA（133 m² g⁻¹），表明添加NCO可增加吸附和反应位点。此外，NCO@rGA-13/S阴极在1 C条件下初始放电比容量达1112 mAh g–1，经500次循环后仍保持722 mAh g–1的容量。原位紫外-可见光谱证实NCO@rGA-13的S₃.^–浓度高于rGA，表明该材料能加速多硫化物转化。因此，本研究提出了一种高效策略，可同时实现多硫化物的双重吸附与催化转化，这将有力推动液态硫电池的产业化进程。
图 1. Schematic synthetic route of NCO@rGA.
通过水热共生长策略，成功在树枝状聚醚（rGA）基底上制备了尖晶石双金属氧化物NCO，并优化了NCO的负载量以提升铅酸电池（LSB）性能。rGA独特的3D多孔结构既作为高效硫宿主，又提供巨大比表面积，从而增大反应面积并对多硫化物穿梭运动产生物理约束效应。适量NCO可进一步提升比表面积并引入额外活性位点。本研究突破简单复合材料制备的局限，通过精细调控NCO在rGA上的质量负载量，揭示其对锂硫电池电化学性能的关键影响。
独特构型的NCO@rGA复合材料与优化负载量的协同作用，显著提升了锂硫化物固定化能力并促进其转化。相较于rGA，NCO@rGA-13展现出显著更高的比表面积和S3.–自由基浓度，这意味着该复合材料能提供更多聚硫化物吸附位点，拓展反应区域与活性位点，从而加速自由基生成以改善聚硫化物的氧化还原动力学。其中NCO@rGA-13/S正极展现出卓越的电化学性能。当NCO@rGA-13/S负载量处于中等水平时，其电化学性能达到最优。该负极在1 C条件下的初始比放电容量达1112 mAh g–1，经500次循环后容量保持率仍达65%，相当于每循环平均容量衰减率仅0.07%，证实其卓越的循环稳定性。此外，该正极在0.1C时释放1558 mAh g–1的放电容量， 在0.1 C至2 C再回0.1 C的循环中容量保持率达1102 mAh g–1。由此可见，金属氧化物在rGA表面协同生长策略能显著提升低锰锂电池的综合电化学性能，为该电池的实际应用提供了重要参考。
文献：https://doi.org/10.1021/acsami.5c15289
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