石墨烯-碳纳米管复合材料常因合成复杂、产率低及界面接触不良等问题，导致其电化学性能受限。同样，聚合物基固态电解质也存在离子电导率低和机械强度不足的缺陷。为解决这些问题，本文，韩国浦项科技大学Sandya Rani Mangishetti、Won Bae Kim等研究人员在《Carbon》期刊发表名为“N-doped carbon nanotube-graphene nanoarchitecture electrodes with solid-state biopolymer electrolyte for high performance flexible supercapacitors”的论文，研究开发了一种成本低廉、可规模化的单步化学气相沉积（CVD）工艺，将一维双壁碳纳米管（DWNTs）与二维氮掺杂石墨烯纳米片连接，实现了95.4%的高产率。
所得的N-DWNTs/石墨烯混合电极展现出高导电性，并在2 A/g时具有697.8 F/g的比电容，在50 A/g时为589 F/g。此外，设计了一种固体电解质，采用95%的[BMIM][TFSI]离子液体与甲基纤维素-淀粉生物聚合物混合物，具有高离子导电性、机械稳定性以及宽广的操作电压和温度范围。组装的柔性不对称超级电容器，采用N-DWNTs/石墨烯作为负极，N-DWNTs/石墨烯/Fe₃O₄@PANi作为正极，实现了187.8 Wh/kg的能量密度、3.8 kW/kg的功率密度，以及优异的循环稳定性（15,000次循环后容量保持率达97.4%）。其在1000次弯曲循环后仍保持97.5%的电容，并在0 °C至90 °C的温度范围内有效运行。这些结果表明，该技术在下一代柔性储能设备中具有显著潜力。
综上所述，氮掺杂双壁碳纳米管/石墨烯（N-DWNTs/石墨烯）电极与可生物降解固态电解质（IONPEL）展现出优异的电化学性能、机械稳定性和柔韧性，使其成为下一代柔性储能技术的理想选择。N-DWNTs/石墨烯通过单步化学气相沉积（CVD）合成，产率达95.4%，具有高导电性（389 S/cm）、适中的比表面积（568 m²/g）及分级多孔结构，可实现高效离子扩散与电子传输。其集成形态可防止双壁碳纳米管束簇及石墨烯重新堆叠，从而提升结构完整性和倍率性能。电极在2 A/g电流密度下展现出697.8 F/g（N-DWNTs/石墨烯）和1829.1 F/g（N-DWNTs/石墨烯/Fe₃O₄@PANi）的比电容，对应的倍率性能分别为84.4%和85.3%。PANi形成导电网络，固定Fe₃O₄并抑制循环过程中的体积变化。这种混合结构确保了快速电荷转移（低Rct）和高效离子扩散（低Rs、Wimp），从而实现高能量存储和循环稳定性。IONPEL作为隔膜和电解质的双重角色，具有高离子电导率（3.6 mS/cm）、机械强度（10 MPa）和热稳定性，使柔性ASSCs能够在宽温度范围（0–90 °C）和电压窗口（0–3.8 V）内工作。组装后的ASSCs实现能量密度和功率密度分别为187.8 Wh/kg和3.8 kW/kg，经过1000次弯曲循环后电容保持率达97.5%。长期循环稳定性测试显示，IONL和IONPEL在15,000次循环后分别保持96.2%和97.4%的性能。这些ASSC优异的柔韧性和耐用性使其成为可穿戴生物电子设备的理想选择，包括用于监测生理信号的传感器。本研究为开发柔性、高性能储能系统奠定了基础。
文献：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2025.120545
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