石墨烯气凝胶（GAs）在能源存储领域展现出非凡潜力，尤其在高容量超级电容器（SCs）应用中，这得益于其独特的三维（3D）多孔结构、高导电性和机械稳定性。尽管存在电子传输和表面极性方面的局限性，但通过结构优化和合成策略可进一步提升其性能。本文，重庆大学张育新 教授团队在《Energy & Environmental Materials》期刊发表名为“Three-Dimensional Graphene Aerogel Materials for Supercapacitors: Strategies and Mechanisms”的综述，回顾了GAs从1931年至2024年的发展历程，将历史演进与近期突破性进展相结合。通过分析合成方法（自组装、模板辅助）与干燥技术（冷冻/超临界/常压干燥）的协同效应，阐明了结构与性能之间的关系以及电化学机制。本文还详细介绍了GAs在双层电容器和假电容器中的应用研究现状，指出了现有问题并总结了提升性能的方法。此外，还概述了人工智能辅助和原位动态表征在GAs开发中的研究前景。综上所述，本文旨在进一步推动高导电性GA电极材料在超级电容器（SC）中的应用，并展望未来技术趋势，为能源存储领域的研究人员提供基础和学术参考。
气凝胶在过去100年间经历了广泛的发现和深入的研究，从而实现了其在当今的广泛应用。气凝胶首次由斯坦福大学的基斯勒[32]于1931年通过水玻璃的水解反应合成，该反应使用盐酸作为催化剂，随后采用乙醇作为干燥介质进行超临界干燥处理。与此同时，1932年，Kistler[33]还制备了多种其他氧化物气凝胶材料，如Al₂O₃、ZrO₃、WO₃等，并详细探讨了气凝胶的性质。
图3、An overview of this review about synthesis and drying of GAs, modified aerogel materials and applications in various types of supercapacitors.
能源危机和环境问题的加剧推动了对新型能源设备的需求，并促进了电化学储能设备（如超级电容器和各种类型电池）的快速发展。这些设备由于其独特的结构设计和多功能特性，在能源存储应用中展现出显著的潜力。本文基于能源转型和电化学储能技术发展的背景，系统回顾了过去一个世纪气凝胶的历史，以及其合成方法、干燥技术、结构特性和储能机制的研究进展与应用。重点关注以下方面：
- 分析制备与干燥技术对材料结构完整性的协同作用。当前主流的水热法和溶剂热法受限于前驱体的流变性能和结构无序性。相比之下，模板法和3D打印技术可实现结构控制，但面临模板剂稳定性和前驱体配方优化的挑战。干燥过程与制备方法的动态协调是维持多级结构的关键因素。
- GAs的纳米多孔结构（3D导电网络与优化电子和离子传输的多级孔隙）与其电化学性能之间的关系已得到阐明。研究强调，高比表面积结合可控孔径和孔隙率可协同提升储能能力。
- 分析了GAs在SC中的能量存储机制，揭示其3D多孔结构通过优化离子传输路径显著提升了比容量和性能多样性。然而，当前电极受结构稳定性差、动力学限制及活性位点利用率低等问题制约。
- 预计基于人工智能的材料反向设计和原位动态表征技术将揭示能量存储机制并加速材料开发，从而为构建高性能GAs基能量存储系统提供参考。总体而言，在GAs的制备与干燥技术、结构特性及其在SC中的应用研究方面已取得显著进展。然而，GAs在提升电化学性能、大规模生产及实际应用方面仍面临挑战，这些问题阻碍了其未来发展。后续研究应优先优化合成工艺以提升GAs的电化学性能。此外，需通过优化组分比例、调控形态及运用计算模拟等手段，探索GAs的创新复合结构，以阐明其能量存储机制。此类努力将进一步推动GAs在SC及其他能量存储领域的应用。图4为GAs基材料在SC中聚焦指标、面临问题、策略及未来展望的示意图。
图4、Schematic representation of focused metrics, challenges encountered, strategies implemented, and future perspectives for graphene-based materials in supercapacitors.
综上所述，作为潜在的电极材料，GAs在超级电容器中展现出显著的应用价值。尽管目前仍存在一些缺陷，但随着材料科学领域的持续探索与优化，GAs材料的各项性能有望逐步得到提升。未来，高性能且商业化可行的GAs电极材料的研发将进一步推动其在能源存储领域的广泛应用。
文献链接：https://doi.org/10.1002/eem2.70054
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