成果简介
在锂离子电池中，LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2正极材料在高截止电压下的性能较差，如容量衰减快和循环能力差，这阻碍了高能量密度锂离子电池的发展。为改善高截止电压性能，一般会对电极进行表面改性。本文，上海大学Ying Li、王林军 教授团队等《Ionics 》期刊发表名为“Improving the high-voltage electrochemical performance of LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2 cathode material by Al2O3/graphene co-modification”的论文，研究Al2O3和石墨烯被共涂覆在LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2表面。Al2O3/石墨烯共涂层有效地减少了副反应和HF侵蚀，并促进了锂离子扩散/电子传导。从 XRD 和循环伏安法的结果来看，共镀层还降低了阳离子的混合程度和电极极化。
改性样品在高截止电压（3-4.5 V）下表现出更好的电化学特性：改性样品的初始放电容量和库仑效率分别达到了187.2mAh g-1和87.0%，高于原始NCM（161.0 mAh g-1，82.9%）。与原始样品的78.6mAh-g-1 相比，共涂层电极在 1800 mA-g-1 (10 C) 电流密度下的速率能力达到119.6 mAh-g-1，而原始样品在 180 mA-g-1 (1 C) 电流密度下的速率能力为 78.6 mAh-g-1，循环保持率高达 88.2%，提高了 10%。比较了不同电压范围（3-4.5 V 和 3-4.3 V）下的改性效果，结果显示高电压下的改性效果比低电压下更明显：在 3-4.5 V 电压下，200 次循环后的循环保持率提高了 10%，高于 3-4.3 V 电压下的 7.7%，这是因为共涂层抑制了高压下加剧的副反应。
图文导读
图1、GA-NCM、A-NCM 和 NCM 样品的 XRD 光谱
图2、(a–f） EDS 元素映射图像和 （g） 元素成分分析结果
图3、(a) 石墨烯/Al2O3 涂层 NCM 的 TEM 和 (b-d) HRTEM 图像
图4、所有样品在（a）3–4.5 V和（b）3–4.3 V电压范围内的初始充放电曲线；所有样品在（c）3–4.5 V和（d）3–4.3 V电压范围内的循环性能；所有样本在（e）3–4.5 V和（f）3–4.3 V电压下的速率能力
图5、GA-NCM 和 NCM 在 (a) 3-4.5 V 和 (b) 3-4.3 V 范围内的奈奎斯特图。
小结
本研究在LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2上进行了 Al2O3/石墨烯共涂层改性，以改善 LIB 在高压下的电化学性能。Al2O3/ 石墨烯共涂层对电极产生了有益的影响：Al2O3 层提高了锂离子扩散性，石墨烯层促进了电子导电性。同时，共包层减少了正极材料与电解液之间的副反应，具有良好的抗高频性，减少了阳离子混合，降低了电极极化的不可逆程度。这些变化协同提高了高压性能：在 3-4.5 V 的电压范围内，改性电极的初始放电容量为 187.2 mAh-g-1，0.1 C 时的初始库仑效率为 87.0%；循环稳定性也有所提高，200 次循环后的容量保持率为 88.2%，10 C 时的速率能力达到 113.6 mAh-g-1，高于原始样品的 78.6 mAh-g-1。此外，由于共镀层对高压下加剧的副反应有抑制作用，共镀层的改性效果在高压下比低压下更好。Al2O3/石墨烯共涂层方法为提高锂离子电池在高压下的电化学性能提供了一个新的方向。
文献：https://doi.org/10.1007/s11581-023-05260-z
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