成果简介
高活性双功能催化剂的发展对锌-空气电池（ZAB）至关重要。本文，山东理工大学李忠芳 教授《ACS Appl. Nano Mater》期刊发表名为“Fe–N/P-co-Doped Three-Dimensional Graphene Bifunctional Oxygen Electrocatalysts for Rechargeable Zinc–Air Batteries”的论文，研究采用KCl熔盐保护法制备了具有高氧还原反应（ORR）和氧进化反应（OER）响应的三维 Fe-N/P共掺石墨烯（3D Fe-N/P-G）材料。三维Fe-N/P-G具有较大的Brunauer–Emmett–Teller（BET）表面积和致密的孔隙网络，从而提高了传质效率。P 原子的加入能够产生协同效应，提高三维 Fe-N/P-G 催化剂的 ORR 催化活性。
在电效率方面，三维Fe-N/P-G催化剂的ORR半波电位（E1/2）相对于可逆氢电极（RHE）为0.860V，电子转移数从0.4到0.7V之间相对于RHE为3.98。三维 Fe-N/P-G的小过电压（ΔE = Ej = 10 – E1/2）为0.77V。此外，以三维 Fe-N/P-G作为阴极触发器的锌空气电池具有功率密度高（170 mW cm-2）、比容量大（671 mAh g-1）、充放电极化小以及出色的长期稳定性等特点。这表明三维 Fe-N/P-G 是一种功能强大的双功能阴极ZAB催化剂。
图文导读
方案1.三维Fe-N/P-G的制备工艺
图1.（a）透射电镜，（b）HR-TEM，（c-i）HAADF-STEM和（j）3D Fe-N/P-G的EDAX光谱。
图2.（a） 样品的XRD曲线。（b） 拉曼光谱，（c） N2吸附-解吸等温线，以及（d）3D Fe–N/P-G和3D Fe–N-G的孔径分布。
图3.3D Fe–N/P-G 的 XPS 光谱
图4.催化剂在0.1 M KOH中的ORR催化性能。
图5.催化剂在0.1 M KOH中的OER催化性能
图6.催化剂在ZAB中的性能
小结
以KCl为模板，以熔盐为保护和活化，采用新型简便的合成法制备了3D Fe–N/P-G催化剂.该催化剂具有三维多级孔隙和丰富的缺陷位点，有助于增强传质。添加P原子是提高性能的关键。从XPS结果来看，三维Fe–N/P-G中铁氮键、吡咯氮和吡啶氮含量高于三维Fe–N-G，提高了3D Fe–N/P-G催化剂的ORR催化活性。此外，P原子的协同效率大大增强了催化剂的双重功能。在 ORR 方面，三维 Fe-N/P-G（E1/2 = 0.860 V vs RHE）比 Pt/C（E1/2 = 0.850 V vs RHE）具有更好的催化能力。在 OER 方面，当电流密度为 10 mA cm-2 时，3D Fe-N/P-G 的电位和相应的过电位（Ej = 10，η10）分别为 1.65 V vs RHE 和 420 mV。它还具有良好的耐久性。负载了三维 Fe-N/P-G 的 ZAB 表现出卓越的峰值功率密度（170 mW cm-2）、出色的比容量（671 mAh g-1）和超强的耐用性（150 h）。三维Fe-N/P-G催化剂表现出良好的双功能催化性能。
文献：https://doi.org/10.1021/acsanm.3c02878
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