韩国药品制造和全南大学Hyeonseok Yoon课题组–咪唑衍生物功能化石墨烯作为电化学检测异噻唑啉酮杀虫剂的纳米传感器

本文提出了一种筛选纳米杂化传感器的有效策略,以选择性地检测2-辛基-3-异噻唑啉酮(OIT)作为代表性的异噻唑啉酮。设计了由两部分组成的化学受体(CR)候选物:分别用于与石墨烯共价结合和与靶非共价相互作用的反应性咪唑单元和侧官能团。

异噻唑啉酮广泛用作许多行业的化学添加剂,可能导致皮肤刺激和过敏,从而对人类健康和环境产生不利影响。因此,本文提出了一种筛选纳米杂化传感器的有效策略,以选择性地检测2-辛基-3-异噻唑啉酮(OIT)作为代表性的异噻唑啉酮。设计了由两部分组成的化学受体(CR)候选物:分别用于与石墨烯共价结合和与靶非共价相互作用的反应性咪唑单元和侧官能团。基于密度泛函理论计算,选择并合成了五种CR结构。合成的铬被锚定在石墨烯上用于电化学转换。CR/石墨烯纳米杂化物(CGNHs)中引入了对OIT具有最高化学亲和力的烷基基团。CGNHs对OIT的电化学响应依赖于铬的种类、OIT的浓度和外加电位。因此,将五个具有不同电位的CGNHs组合作为传感器,可以通过主成分分析从干扰物中轻松有效地检测出OIT(1200mg L-1)。最佳CR对应于十二烷氧基,最佳测量条件包括扫描速率为25mV S-1,外加电位为0.75、0.08和1.30 V(相对于Ag/ AgNO3)。所提出的策略可以促进用于识别不同类型的化学物种(例如杀生物剂)的纳米传感器的有效开发。

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图1. 用于高选择性杀菌剂检测的新型 CRs 和石墨烯纳米传感器的设计、筛选和合成/制备工艺流程。

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图2. 用于 OIT 的 CR 候选物的分子设计。

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图3. CR-OIT非共价相互作用的例子。

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图4. 在B3LYP/6-31G(d)水平上计算了OIT存在和不存在时CGNH模型(以CGNH3和CGNH4模型为代表)的前线分子轨道。

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图5. (a) 1,3-二异丙基-5-(芘基)-1H-苯并[d]咪唑碘化物(2),(b) 1,3-二异丙基-5-(十二烷氧基)-1H-苯并[d]咪唑碘化物(3)/1,3-二异丙基-5-(己氧基)-1H-苯并[d]咪唑碘化物(4),和(c) 1,3-二异丙基-5-(氨基丁氧基)-苯并[d]咪唑碘化物(5)的合成。

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图6. (a)将铬固定在石墨烯上的合成步骤。(b)剥离的石墨烯、(c) CGNH1、(d) CGNH2、(e) CGNH3、(f) CGNH4和(g) CGNH5的SEM图像(比例尺:5微米)。

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图7. CGNH的CV曲线中四种电位的电流变化(δI)大小与OIT浓度的函数关系图:(a) CGNH1,(b) CGNH2,(c) CGNH3,(d) CGNH4和(e) CGNH5。

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图8. 由五个CGNH电极阵列组成的电化学传感器平台的传感性能。(a)作为在0.08 V电势(相对于Ag/AgNO3)下测量的OIT浓度的函数的电流变化(δI)的代表性曲线图。(b e)CGNHs响应的PCA图,其中在不同浓度和电位下测量δI值;相同化学物质的得分点由一条线按照浓度顺序连接起来(目标浓度为1-200mg L-1时为7分;10和100mg L-1干扰的两点:(b) 3D图,(c)PC1-PC2平面,(d)PC1-PC3平面,和(e)PC2-PC3平面。DCOIT、苯氧乙醇(PE)、乙醇(EtOH)和异丙醇(IPA)用作干扰物,OIT是目标。

相关科研成果由韩国药品制造中心Chul Soon Park和全南大学Hyeonseok Yoon等人于2022年发表在ACS Applied Nano Materials(https://doi.org/10.1021/acsanm.2c04315)上。原文:Graphene Functionalized with Imidazole Derivatives as Nanotransducers for Electrochemically Detecting Isothiazolinone Biocides。

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