兰卡斯特大学和马德里康普顿斯大学–金属-[60]富勒烯-石墨烯分子结中增强的热电性能

我们发现,塞贝克系数的大小比Au-C60-Pt分子结的大9倍。此外,热功率的符号可以是正的或负的,这取决于结合几何的细节和费米能量的局部值。我们的结果证明了使用石墨烯电极来控制和提高分子结的热电性能的潜力,并证实了[60]富勒烯衍生物的卓越性能。

利用导电探针原子力显微镜(c-AFM)研究了由金属铂电极与[60]富勒烯衍生物共价结合在石墨烯电极上的分子结的热电特性。[60]富勒烯衍生物通过两个元连接的苯基环、两个对偶连接的苯基环或单个苯基环与石墨烯共价连接。我们发现,塞贝克系数的大小比Au-C60-Pt分子结的大9倍。此外,热功率的符号可以是正的或负的,这取决于结合几何的细节和费米能量的局部值。我们的结果证明了使用石墨烯电极来控制和提高分子结的热电性能的潜力,并证实了[60]富勒烯衍生物的卓越性能。

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图1. (a) 所研究的三种分子(1-3)及其与石墨烯的共价联系的方案。(b) GOS-1岛的边缘的AFM地形图和显示其明显高度的一个剖面图。(c) 测量热电特性的装置方案。

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图2: 通过图尔反应实现FLG和GOS的共价功能化。

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图3. 原始GOS(黑色)、GOS-1(蓝色)、GOS-2(红色)和GOS-3(绿色)在532nm激光激发波长下的拉曼光谱。

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图4. 用(a)石墨烯、(b)GOS-1、(c)GOS-2和(d)GOS-3形成的结的热功率柱状图。塞贝克系数的不确定性等于测量值分布的标准偏差。

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图5. DFT生成的(a)GOS-1,(b)GOS-2和(c)GOS-3与石墨烯片共价键的结构。作为一个典型的金属电极,顶部的接触点(黄色显示)被选择为金,并通过一个锥形的尖端连接到C60上的稳定接触点。

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图6. (a) GOS-1、GOS-2和GOS-3的20种不同尖端-C60接触几何形状的平均S与费米能的关系(分别为黑色、红色和绿色)。(b-d) GOS-1、GOS-2和GOS-3的这20种不同接触几何形状的塞贝克系数直方图。直方图是通过对0.35和0.42 eV之间的不同费米能量的塞贝克系数取样得到的,相对于DFT预测的费米能量EFDFT来说

相关研究成果由兰卡斯特大学Colin J. Lambert和马德里康普顿斯大学Nazario Martín、Nicolás Agraït 2023年发表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00014)上。原文:Enhanced Thermoelectricity in Metal–[60]Fullerene–Graphene Molecular Junctions。

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