成果简介
锂硫（Li–S）电池的实际应用受到了臭名昭著的多硫化物穿梭和缓慢的硫转化动力学的阻碍。尽管分离器的功能修饰很容易被提出为优化Li–S氧化还原反应的有效策略，但过量的材料用量和无效的结构设计仍然导致电催化剂利用率低下。本文，苏州大学孙靖宇课题组、河北科技大学孙英杰、西南科技大学YingzeSong、兰州大学慈海娜特聘副教授等在《Adv Funct Mater》期刊发表名为“AUniversalGraphene-SelenideHeterostructuredReservoirwithElevatedPolysulfideEvolutionEfficiencyforPragmaticLithium–SulfurBattery”的论文，研究采用连续低温化学气相沉积程序，在商用玻璃纤维（GF）隔板上可控地生长通用石墨烯金属硒化物异质结构（Gr-MxSey，M=Mo，W，Mn，Cu和Zn）。
这种定制的储层不仅可以提供充足的活性位点，还可以实现极性和催化框架的协同作用，这最大化了电化学功能，从而减轻了穿梭效应并引导Li2S成核/分解。由此衍生的Gr-MxSey/GF隔膜提供了良好的耐热特性，使Li–S电池具有出色的循环稳定性（在0.2°C下100次循环中保持100%的容量）。此外，基于这种新型分离器的柔性Li–S袋电池提供了良好的设备性能（在100个循环中，每个循环的容量衰减为0.25%）。这项研究为工作锂电池的可靠隔膜设计提供了全面的见解。
图文导读
图1、a) Gr-MxSey@GF（M = Mo, W, Mn, Cu, Zn）的合成设计。b) 显示不同类型的含金属离子溶液（上图）和相应的合成的Gr-MxSey@GF（M = Mo, W, Mn, Cu, Zn）分离器（下图）的数码照片。
图2、a-e）Gr-MxSey@GF（M = Mo, W, Mn, Cu, Zn）的低倍率SEM图像。f-j）Gr-MxSey@GF的高倍率SEM图像。
图3、a) 采用Gr-MoSe2@GF、Gr@GF或纯GF隔膜的锂-S电池的实时电流曲线。b) 基于H型装置的Li2S4渗透实验。d) 在Gr-MoSe2和Gr上吸附的硫的优化配置。e) Gr-MoSe2和Gr对不同LiPS的吸附能量。
图4、a) Gr-MoSe2的DOS曲线。b) 采用Gr-MoSe2@GF、Gr@GF或GF隔膜的电池的放电和充电曲线。d) Gr-MoSe2和e) Gr上的Li2S分解能量曲线。f) Gr-MoSe2@GF和g) Gr@GF分离器的电池在不同温度下的CV曲线。h) 带有Gr-MoSe2@GF或Gr@GF分离器的锂-S电池的Li2S4转换率与温度的关系。
图5、a) 在0.05mV s-1时带有GF基隔膜的电池的CV曲线。c/d) 在0.2C时带有GF基隔膜的电池速率性能和循环性能。e)Gr-MoSe2@GF-enabled袋装电池的示意图。
小结
综上所述，展示了一种通用的直接CVD策略，在原位构建具有独特3D网络的Gr-MxSey@GF分离器，以调节锂-S氧化还原反应。这项工作提供了一个实用的策略，允许GF分离器的原位改性，为建造高性能锂-S电池铺平了道路。
文献：https://doi.org/10.1002/adfm.202211978
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