南昌大学Yuexiang Li等–促进非晶态NiO还原氧化石墨烯作为增强染料敏化光催化H2释放的助催化剂的合成

我们报道了一种无定形NiO/还原氧化石墨烯(A-NG)复合材料作为助催化剂,通过染料敏化增强光催化H2生成。通过在250°C的低温下煅烧NiCl2/GO前体,可以容易地制备A-NG复合材料。

通过低成本和简单的方法开发用于析氢反应(HER)的高效催化剂仍然是一个挑战。在此,我们报道了一种无定形NiO/还原氧化石墨烯(A-NG)复合材料作为助催化剂,通过染料敏化增强光催化H2生成。通过在250°C的低温下煅烧NiCl2/GO前体,可以容易地制备A-NG复合材料。详细的表征表明,非晶态NiO呈现为高度分散在石墨烯片上的微小纳米颗粒,并且在NiO/石墨烯界面处形成碳化镍,这表明了镍与石墨烯的缺陷碳之间的强烈相互作用。与晶态NiO/rGO(C-NG)相比,A-NG助催化剂显示出显著增强的染料敏化光催化HER活性,因为无定形NiO纳米颗粒可以有效地吸附染料。结果,高度分散的非晶态NiO加速了光诱导电子从激发染料转移到助催化剂,即NiO和rGO之间形成的非晶态碳化镍。这项工作提供了一种低成本和简单的方法来开发用于光催化H2释放的高效助催化剂。

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图1.(a)a-NG和C-NG复合材料的制备图和(b)XRD图谱。

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图2.a-NG和C-NG的(a)C1s、(b)Ni2p和(C)O1s的高分辨率XPS光谱。

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图3.(a)无图像,(b)TEM图像,(c–e)HRTEM图像,和(f)a-NG的基本映射图像。

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图4.(a)rGO、NiO、a-NG和C-NG复合材料的染料敏化光催化H2释放活性的比较。(b)EY浓度对析氢活性的影响,以及(c)入射光波长对EY–A-NG系统上AQY的影响。(d) EY–A-NG光催化制氢活性的时间过程。(a)的条件:10 mg催化剂,2.0×10–4 mol L–1 EY,7.7×10–2 mol L–2 TEOA,pH 11.0,Hg灯(λ≥ 420nm)照射2h;(b):除EY浓度变化外,与(a)相同;(c) :与(a)相同,但EY浓度为5.0×10-4 mol L–1;和(d):除灯外,与(c)相同。

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图5.(a)荧光光谱和(b)在添加rGO、C-NG或a-NG复合物前后,在532nm的脉冲照射下,3EY*在580nm处的瞬态吸收衰减。条件:25.0μg mL-1份样品;1.0×10-5 mol L-1 EY,悬浮液用N2脱气7分钟。

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图6. (a)EY分子的电子向Ni物种的传输图;(b) 非晶态NiO/rGO复合材料上染料敏化光催化析氢反应的可能机理。

相关研究成果由南昌大学Yuexiang Li等人2022年发表在Energy & Fuels (https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.2c03256)上。原文:Facile Synthesis of Amorphous NiO/Reduced Graphene Oxide as a Cocatalyst for Enhanced Dye-Sensitized Photocatalytic H2 Evolution。

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